制备方法对Co-MOR催化剂CH4选择还原NO性能的影响

doi:10.3866/PKU.WHXB201304162

物理化学学报 >> 2013, Vol. 29 >> Issue (06): 1289-1296.doi: 10.3866/PKU.WHXB201304162

制备方法对Co-MOR催化剂CH₄选择还原NO性能的影响

李滨^1,2, 王虹¹, 丁福臣¹, 李翠清¹, 宋永吉¹, 柯明², 任翠涛¹

1 北京石油化工学院, 北京 102617;
2 中国石油大学(北京), 北京 102249

收稿日期:2013-02-18 修回日期:2013-04-15 发布日期:2013-05-17
通讯作者: 王虹, 李翠清 E-mail:wanghong@bipt.edu.cn;licuiqing@bipt.edu.cn
基金资助:
北京市教委科技计划(KM200910017002)和北京市属高等学校人才强教计划(PHR200907129, PHR20110517)资助项目

Effects of Preparation Methods on the Catalytic Performance of Selective Catalytic Reduction of NO with CH₄ over Co-MOR Catalysts

LI Bin^1,2, WANG Hong¹, DING Fu-Chen¹, LI Cui-Qing¹, SONG Yong-Ji¹, KE Ming², REN Cui-Tao¹

1 Beijing Institute of Petrochemical Technology, Beijing 102617, P.R.China;
2 China University of Petroleum, Beijing 102249, P. R. China

Received:2013-02-18 Revised:2013-04-15 Published:2013-05-17
Supported by:
The project was supported by the Science and Technology Development of Bejing Education Committee, China (KM200910017002) and Academic Human Resources Development in Institutions of Higher Learning under the Jurisdiction of Beijing Municipality, China (PHR200907129, PHR20110517).

摘要/Abstract

摘要：

采用离子交换法、浸渍法制备一系列的Co-MOR 催化剂, 并将其用于CH₄选择性催化还原 NO_x(CH₄-SCR)反应. 运用X 射线衍射(XRD)、X 射线荧光光谱(XRF)、扫描电子显微镜(SEM)、紫外-拉曼(UVRaman)光谱、X射线光电子能谱(XPS)、NO程序升温脱附(NO-TPD)等手段对催化剂进行了表征. 结果表明, 浸渍法制备的催化剂, Co以Co₃O₄形式存在; 而离子交换法制备的催化剂, Co以离子形式进入丝光沸石(MOR)骨架之中, 在催化剂上形成更多的Co²⁺和[Co-O-Co]²⁺, 形成更均匀NO吸附中心和CH₄-SCR反应活性中心. 催化剂活性评价表明离子交换法制备的催化剂具有更宽的活性温度区间, Co(0.30)-MOR 催化剂在327-450℃温度范围内NO转化率大于50%.

关键词: Co, 丝光沸石, 离子交换, CH₄, NO

Abstract:

A series of Co-mordenite (MOR) catalysts prepared by ion-exchange or impregnation methods were used in the selective catalytic reaction of NO with methane (CH₄-SCR). The structure and physicochemical properties of the catalysts were examined by X-ray diffraction (XRD), X-ray fluorescence (XRF), scanning electron microscopy (SEM), UV-Raman spectroscopy, X-ray photoelectron spectroscopy (XPS), and temperature-programmed desorption of NO (NO-TPD). The Co species in the catalyst prepared by impregnation is present as Co₃O₄, whereas in the catalyst prepared by an ion-exchange method, the Co species enter in the mordenite skeleton with the ion form, and the more Co²⁺ and [Co-O-Co]²⁺ formed in the catalysts, the more uniform the adsorption of NO centers and the active centers of CH₄-SCR. The catalysts prepared by different methods exhibited different activities for CH₄-SCR. The catalysts prepared by ion-exchange exhibited activity over a wide activity temperature region, and NO conversion was over 50% at 327-450℃ on the Co(0.30)-MOR catalyst.

Key words: Co, Mordenite, Ion-exchange, CH₄, NO

李滨, 王虹, 丁福臣, 李翠清, 宋永吉, 柯明, 任翠涛. 制备方法对Co-MOR催化剂CH₄选择还原NO性能的影响[J]. 物理化学学报, 2013, 29(06), 1289-1296. doi: 10.3866/PKU.WHXB201304162

LI Bin WANG Hong DING Fu-Chen LI Cui-Qing SONG Yong-Ji KE Ming REN Cui-Tao. Effects of Preparation Methods on the Catalytic Performance of Selective Catalytic Reduction of NO with CH₄ over Co-MOR Catalysts[J]. Acta Phys. -Chim. Sin. 2013, 29(06), 1289-1296. doi: 10.3866/PKU.WHXB201304162

链接本文: https://www.whxb.pku.edu.cn/CN/10.3866/PKU.WHXB201304162

https://www.whxb.pku.edu.cn/CN/Y2013/V29/I06/1289

参考文献

(1) Li, Y. T.; Zhong, Q. J. Hazard. Mater. 2009, 172, 635.doi: 10.1016/j.jhazmat.2009.07.039
(2) Gang, M. X. Research on the Energy Saving and EmissionReduction Comprehensive Evaluation of Our Country. Ph. D.Dissertation, Zhengzhou University, Zhengzhou, 2012.[刚梦醒. 我国节能减排的综合评价研究[D]. 郑州. 郑州大学,2012.]
(3) Grossale, A.; Nova, L.; Tronconi, E. J. Catal. 2009, 265, 141.doi: 10.1016/j.jcat.2009.04.014
(4) Held,W.; Koenig, A.; Puppe, L. Zeolites 1991, 11, 411.
(5) Li, Y. J.; Hall,W. K. J. Phys. Chem. 1990, 94, 6145.doi: 10.1021/j100379a001
(6) Iwamoto, M.; Mizuno, N.; Yahiro, H. Stud. Surf. Sci. Catal.1993, 75, 1285. doi: 10.1016/S0167-2991(08)64451-1
(7) Zhang, T.; Ren, L. L.; Lin, L.W. Chin. J. Catal. 2004, 25, 74.[张涛, 任丽丽, 林励吾. 催化学报, 2004, 25, 74.]
(8) Laura, G.; Eduardo, A. L. Appl. Catal. A 2009, 360, 107.doi: 10.1016/j.apcata.2009.03.031
(9) Pietrogiacomi, D.; Campa, M. C.; Indovina, V. Catal. Today2010, 155, 192. doi: 10.1016/j.cattod.2010.01.004
(10) Takahashi, M.; Nakatani, T.; Iwamoto, S. Appl. Catal. B 2007,70, 73. doi: 10.1016/j.apcatb.2006.01.018
(11) Yogo, K.; Ihara, M.; Terasaki, I. Catal. Lett. 1993, 17, 303.doi: 10.1007/BF00766152
(12) Lónyi, F.; Hanna, E. S.; Valyon, J.; Decolatti, H.; Laura, B. G.;Miró, E. Appl. Catal. B 2010, 100, 133. doi: 10.1016/j.apcatb.2010.07.023
(13) Ferreira, A. P.; Capela, S.; Costa, P. D.; Henriques, C.; Ribeiro,M. F.; Ribeiro, F. R. Catal. Today 2007, 119, 156. doi: 10.1016/j.cattod.2006.08.005
(14) Zhu, R. S.; Guo, M. X.; Ouyang, F. Acta Phys. -Chim. Sin. 2008,24, 909. [朱荣淑, 郭明新, 欧阳峰. 物理化学学报, 2008, 24,909.] doi: 10.3866/PKU.WHXB20080531
(15) Ignacio, O. C.; Sanchez, M. D.; Volpe, M. A.; Gigola, C. E.Catal. Today 2011, 171, 84. doi: 10.1016/j.cattod.2011.03.074
(16) She, X.; Stephanopoulos, M. F.;Wang, C.;Wang, Y.; Peden, C.H. F. Appl. Catal. B 2009, 88, 98. doi: 10.1016/j.apcatb.2008.09.015
(17) Shibata, J.; Shimizu, K.; Takada, Y.; Shichi, A.; Yoshida, H.;Satokawa, S.; Satsuma, A.; Hattori, T. J. Catal. 2004, 227, 367.doi: 10.1016/j.jcat.2004.08.007
(18) Liu, J. X.;Wei, X.; Zhang, X. G.;Wang, G. X.; Han, E. S.;Wang, J. G. Acta Phys. -Chim. Sin. 2009, 25, 91. [刘洁翔,魏贤, 张晓光, 王桂香, 韩恩山, 王建国. 物理化学学报,2009, 25, 91.] doi: 10.3866/PKU.WHXB20090116
(19) Ciminoa, S.; Allouisa, C.; Pagliaraa, R.; Russo, G. Catal. Today2011, 171, 72. doi: 10.1016/j.cattod.2011.02.018
(20) Clayton, R. D.; Harold, M. P.; Balakotaiah, V.;Wan, C. Z. Appl. Catal. B 2009, 90, 662. doi: 10.1016/j.apcatb.2009.04.029
(21) Liu, H. Y.; Zhang, Z. K.; Xu, Y. Y.; Chen, Y. F.; Li, X. Chin. J. Catal. 2010, 31, 1233. [刘华彦, 张泽凯, 徐媛媛, 陈银飞,李希. 催化学报, 2010, 31, 1233.] doi: 10.1016/S1872-2067(10)60117-9
(22) Chen, S.W.; Yan, X. L.; Chen, J. Q.; Ma, J. H.; Li, R. F. Chin. J. Catal. 2010, 31, 1107. [陈树伟, 闫晓亮, 陈佳琪, 马静红,李瑞丰. 催化学报, 2010, 31, 1107.] doi: 10.1016/S1872-2067(10)60108-8
(23) Lee, T. J.; Nama, I. S.; Ham, S.W.; Baekc, Y. S.; Shin, K. H.Appl. Catal. B 2003, 41, 115. doi: 10.1016/S0926-3373(02)00197-2
(24) Correa, C. M.; Cordoba, F.; Bustamante, F. Microporous Mesoporous Mat. 2000, 40, 149. doi: 10.1016/S1387-1811(00)00255-9
(25) Chen, S.W.; Yan, X. L.;Wang, Y.; Chen, J. Q.; Pan, D. H.; Ma,J. H.; Li, R. F. Catal. Today 2011, 175, 12. doi: 10.1016/j.cattod.2011.05.024
(26) Campa, M. C.; Indovina, V.; Pietrogiacomi, D. Appl. Catal. B2012, 111, 90. doi: 10.1016/j.apcatb.2011.09.021
(27) Song, H.; Zhang, L. Z.;Watson, R. B.; Braden, D.; Ozkan, U. S.Catal. Today 2007, 129, 346. doi: 10.1016/j.cattod.2006.11.028
(28) Gutierrez, L.; Ulla, M. A.; Lombardo, E. A.; Kova, A.; Lonyi,T.; Valyon, J. Appl. Catal. A 2005, 292, 154. doi: 10.1016/j.apcata.2005.05.037
(29) Warang, T.; Patel, N.; Fernandes, R.; Bazzanella, N.; Miotello,A. Appl. Catal. B 2012, 132, 204.
(30) Dutta, P. K.; Rao, K. M.; Park, J. Y. J. Phys. Chem. 1991, 95,6654. doi: 10.1021/j100170a050
(31) Zhang, L. L.; Dong, L. H.; Yu,W. J.; Liu, L. J.; Deng, Y.; Liu,B.;Wan, H. Q.; Gao, F.; Sun, K. Q.; Dong, L. J. Colloid Interface Sci. 2011, 355, 646.
(32) Bhatia, S.; Beltramini, J.; Do, D. D. Catal. Today 1990, 7, 431.
(33) Ullaa, M. A.; Gutierreza, L.; Lombardoa, E. A.; Lónyib, F.;Valyon, J. Appl. Catal. A 2004, 277, 227. doi: 10.1016/j.apcata.2004.09.016
(34) Hu, G.; He, L. Chin. J. Anal. Chem. 2001, 12, 1431. [胡刚,何龙. 分析化学, 2001, 12, 1431.]
(35) Bagnasco, G.; Turco, M.; Resini, C.; Montanari, T.; Bevilacqua,M.; Busca, G. J. Catal. 2004, 225, 536. doi: 10.1016/j.jcat.2004.04.011
(36) Ferreira, A. P.; Capela, S.; Costa, P. D.; Henriques, C.; Ribeiro,M. F.; Ribeiro, F. R. Catal. Today 2007, 119, 156. doi: 10.1016/j.cattod.2006.08.005

[1]	张城城, 吴之怡, 沈家辉, 何乐, 孙威. 硅纳米结构阵列：光热CO₂催化的新兴平台[J]. 物理化学学报, 2024, 40(1): 2304004 - .
[2]	徐涵煜, 宋雪旦, 张青, 于畅, 邱介山. 理论研究Cu@C₂N催化剂表面上水分子对电催化CO₂还原反应机理的影响[J]. 物理化学学报, 2024, 40(1): 2303040 - .
[3]	高凤雨, 刘恒恒, 姚小龙, Sani Zaharaddeen, 唐晓龙, 罗宁, 易红宏, 赵顺征, 于庆君, 周远松. 球形表面富锰Mn_xCo_3−xO_4−ƞ尖晶石型催化剂选择性催化还原NO_x研究[J]. 物理化学学报, 2023, 39(9): 2212003 -0 .
[4]	王吉超, 乔秀, 史维娜, 贺景, 陈军, 张万庆. 多面体状Cu₂O修饰片状BiOI的S型异质结构筑及光催化水蒸气中CO₂转化性能研究[J]. 物理化学学报, 2023, 39(6): 2210003 - .
[5]	孙涛, 李晨曦, 鲍钰鹏, 樊君, 刘恩周. S-型MnCo₂S₄/g-C₃N₄异质结光催化产氢性能研究[J]. 物理化学学报, 2023, 39(6): 2212009 - .
[6]	张怡宁, 高明, 陈松涛, 王会琴, 霍鹏伟. Ag/CN/ZnIn₂S₄ S型异质结等离子体光催化剂的制备及其增强光还原CO₂研究[J]. 物理化学学报, 2023, 39(6): 2211051 - .
[7]	罗铖, 龙庆, 程蓓, 朱必成, 王临曦. Pt-C₃N₄/BiOCl S型异质结应用于光催化CO₂还原的理论计算研究[J]. 物理化学学报, 2023, 39(6): 2212026 - .
[8]	荣佑文, 桑佳琪, 车丽, 高敦峰, 汪国雄. 二氧化碳电催化还原中的电解质效应[J]. 物理化学学报, 2023, 39(5): 2212027 -0 .
[9]	孔菁, 张金贵, 张素芬, 奚菊群, 沈明. 可见光激发的BiOI/ZnO纳米复合抗菌剂制备及其抗菌活性与机制[J]. 物理化学学报, 2023, 39(12): 2212039 - .
[10]	刘真, 孟祥福, 古万苗, 查珺, 闫楠, 尤青, 夏楠, 王辉, 伍志鲲. 组合掺杂引入新型、多种镉配位方式增强金纳米团簇的电催化性能[J]. 物理化学学报, 2023, 39(12): 2212064 - .
[11]	王匡宇, 刘凯, 伍晖. 基于固态电解质的熔融碱金属电池研究进展[J]. 物理化学学报, 2023, 39(12): 2301009 - .
[12]	万宇彤, 方帆, 孙瑞雪, 张杰, 常焜. 金属氧化物半导体用于光热催化CO₂加氢反应：最新进展和展望[J]. 物理化学学报, 2023, 39(11): 2212042 - .
[13]	焦卓浩, 赵心远, 赵健, 谢瑶, 侯胜利, 赵斌. [Co₃]簇基金属有机框架材料实现“一石二鸟”高效催化CO₂转化为噁唑烷酮[J]. 物理化学学报, 2023, 39(11): 2301018 - .
[14]	刘志成, 伊晓东, 高飞雪, 谢在库, 韩布兴, 孙予罕, 何鸣元, 杨俊林. 绿色碳科学：双碳目标下的科学基础——第292期“双清论坛”学术综述[J]. 物理化学学报, 2023, 39(1): 2112029 -0 .
[15]	马骋, 窦翔宇, 刘泽宇, 廖培龙, 朱志扬, 刘卡尔顿, 黄建滨. 一种新型CO₂/原油助混剂CAA8-X的应用与助混机理[J]. 物理化学学报, 2022, 38(8): 2012019 - .

制备方法对Co-MOR催化剂CH₄选择还原NO性能的影响

Effects of Preparation Methods on the Catalytic Performance of Selective Catalytic Reduction of NO with CH₄ over Co-MOR Catalysts

PDF

赞

可视化

摘要/Abstract

引用本文

使用本文

参考文献

相关文章 15

Metrics

推荐阅读 0