Zr掺杂对PdO/Ce1-xPdxO2-δ催化剂CO和CH4催化氧化的影响

doi:10.3866/PKU.WHXB201604081

摘要/Abstract

摘要：

采用溶液燃烧法制备出PdO/PdO/Ce_1-xPd_xO_2-δ （PdO/CP）和PdO/Ce1-x-yPdxZryO₂-δ （PdO/CPZ）催化剂，通过硝酸处理去除催化剂表面的PdO物种得到对应的PdO/Ce_1-xPd_xO_2-δ （CP）和Ce1-x-yPdxZryO₂-δ （CPZ）催化剂。考究四种催化剂（PdO/CP、PdO/CPZ、CP、CPZ）对CO和CH₄的氧化活性，并计算得出表面PdO和Pdⁿ⁺物种的转化频率（TOF）。结果表明Zr的添加对PdO催化剂上CO和CH₄的催化氧化活性具有不同的影响。Zr的添加对PdO/CPZ和CPZ催化剂的CO催化活性具有明显的促进作用，前者归因于PdO/CPZ催化剂表面生成了更小颗粒的PdO粒子，后者归因于CPZ催化剂中含有更多的氧空位。对于CH₄的催化氧化，Pdⁿ⁺物种起到关键的作用。由于Zr的掺杂导致CeO₂的晶格中Pd物种的含量减少，致使PdO/CPZ催化剂和CPZ催化剂对CH₄氧化活性的降低。

关键词: 铈, 氧化钯, 氧空位, CO氧化, CH₄氧化

Abstract:

PdO/PdO/Ce_1-xPd_xO_2-δ (PdO/CP) and PdO/Ce1-x-yPdxZryO₂-δ (PdO/CPZ) catalysts were prepared via a solution combustion method. The corresponding PdO/Ce_1-xPd_xO_2-δ (CP) and Ce1-x-yPdxZryO₂-δ (CPZ) catalysts were obtained by nitric acid treatment of the PdO/CP and PdO/CPZ catalysts to remove the surface PdO species. These catalysts were tested for CO and CH₄ catalytic oxidation. The turnover frequencies (TOFs) of surface PdO and Pdⁿ⁺ cations in the CP and CPZ solid solutions were calculated. The results showed that Zr addition in the PdO/CP catalyst had very different effects on CO and CH₄ oxidation. A significant improvement in CO oxidation activity was observed over the Zr-containing catalysts; this could be related to the formation of smaller PdO particles on the surface of the PdO/CPZ catalyst and a higher oxygen vacancy concentration in the CPZ solid solution. For CH₄ oxidation, Pdn + cations in the solid solution play a key role in the catalytic oxidation process. The penetration of Zr⁴⁺ cations into the CeO₂ lattice decreased the amount of Pd2+ cations in the CPZ solid solution and thus inhibited the activities of the Zr-containing catalysts (PdO/CPZ and CPZ) for CH₄ oxidation.

Key words: Zr, PdO, Oxygen vacancy, CO oxidation, CH₄ oxidation

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Zr掺杂对PdO/Ce_1-xPd_xO_2-δ催化剂CO和CH₄催化氧化的影响

Effects of Zr Addition on CO and CH₄ Catalytic Oxidation over PdO/PdO/Ce_1-xPd_xO_2-δ Catalyst

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