物理化学学报 >> 2023, Vol. 39 >> Issue (6): 2210003.doi: 10.3866/PKU.WHXB202210003
所属专题: S型光催化剂
王吉超1,3,*(), 乔秀1, 史维娜2,*(), 贺景1, 陈军1, 张万庆1
收稿日期:
2022-10-05
录用日期:
2022-11-14
发布日期:
2022-11-17
通讯作者:
王吉超,史维娜
E-mail:wangjichao@hist.edu.cn;shiweina516@163.com
Ji-Chao Wang1,3,*(), Xiu Qiao1, Weina Shi2,*(), Jing He1, Jun Chen1, Wanqing Zhang1
Received:
2022-10-05
Accepted:
2022-11-14
Published:
2022-11-17
Contact:
Ji-Chao Wang, Weina Shi
E-mail:wangjichao@hist.edu.cn;shiweina516@163.com
摘要:
过量的CO2排放引起了一系列的环境问题。利用光催化技术将CO2转为高附加值化合物不仅可以减小碳排放也可以缓解能源短缺。其中高效光催化剂开发是光催化技术的关键之一。纳米结构调控和异质结构筑是两种有效地提升材料光催化CO2转化活性的方法。特别是,由还原型和氧化型催化剂组成的新型S型传导异质结,其在两组分之间不同的费米能级作用下,实现高效的光生载流子的分离。S型的电荷传导不仅可以有效的抑制光生载流子的复合,同时,聚集了大量具有较强催化氧化和还原能力的光生空穴与电子。Cu2O和BiOI材料作为典型的还原型和氧化型催化剂,因其都具有良好的可见光吸收能力和适合的能带结构,可以应用于还原CO2和氧化H2O的耦合反应。我们利用电沉积的方法,在FTO导电玻璃基底表面构筑了多面体Cu2O/片状BiOI的复合材料。我们利用粉末X射线衍射(XRD),X射线光电子能谱(XPS),紫外线光电子能谱(UPS),场发射扫描电镜(SEM)和场发射投射电镜(TEM)技术对材料结构、形貌和组成进行了系统的探索和解析。13C/18O同位素标记实验证实,该复合材料可以实现可见光(波长 > 400 nm)驱动下水蒸气气氛中CO2的快速转化。最优样品BiOI/Cu2O-1500在光照11 h后,反应产物CO,CH4,H2和O2的产量可以分别达到53.03,30.75,8.49和82.73 μmol∙m−2。在8次循环实验中,催化产物产量有小幅下降,但其主要产物CO,CH4和O2的产量仍然可以分别达到27.38,34.08和75.52 μmol∙m−2。循环前后使用催化剂的XRD和XPS结果表明,该复合材料具有良好的结构稳定性。催化实验结果表明,BiOI/Cu2O异质结的形成提升了催化剂的光催化性能关键之一。固体漫反射光谱(DRS)和XPS测试结果表明异质结的能带结构为交错型,进一步利用UPS技术探索材料费米能级,进而确定异质结内内建电场方向。根据原位XPS测试结果证实,BiOI/Cu2O异质结内光生电子采用S型模式分离传输。由此可见,S型异质结可以高效的分离和利用光生载流子。此外,我们通过原位红外(in situ FTIR)技术在催化剂表面发现了HCO3−,CO32−,HCOO−和•CH3等活性物质并推测其催化机理。该研究为S型载流子传输模式的探索提供了实验结果,同时为高效还原CO2光催化剂提供了一定的借鉴。
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[15] | 王文亮, 张灏纯, 陈义钢, 史海峰. 具有光催化与光芬顿反应协同作用的2D/2D α-Fe2O3/g-C3N4 S型异质结用于高效降解四环素[J]. 物理化学学报, 2022, 38(7): 2201008 - . |
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