AuCu双金属合金修饰共价有机框架用于高效光催化析氢

doi:10.3866/PKU.WHXB202312014

物理化学学报 >> 2024, Vol. 40 >> Issue (10): 2312014.doi: 10.3866/PKU.WHXB202312014

所属专题：太阳燃料光催化剂

AuCu双金属合金修饰共价有机框架用于高效光催化析氢

杨文秀¹, 张金锋², 徐全龙¹^,*(), 杨云¹, 张礼杰¹^,*()

¹ 温州大学化学与材料工程学院, 温州市先进能源存储与转化重点实验室, 浙江温州 325027
² 淮北师范大学物理与电子信息学院, 污染物敏感材料与环境修复安徽省重点实验室, 安徽淮北 235000

收稿日期:2023-12-12 修回日期:2024-01-12 录用日期:2024-01-12 发布日期:2024-03-13
通讯作者: Email: xuql@wzu.edu.cn (徐全龙)ljzhang@wzu.edu.cn. Tel.: +86-18267856003 (张礼杰)
基金资助:
国家自然科学基金(52073263); 国家自然科学基金(52171145); 国家自然科学基金(21905209)

Bimetallic AuCu Alloy Decorated Covalent Organic Frameworks for Efficient Photocatalytic Hydrogen Production

Wenxiu Yang¹, Jinfeng Zhang², Quanlong Xu¹^,*(), Yun Yang¹, Lijie Zhang¹^,*()

¹ Wenzhou Key Lab of Advanced Energy Storage and Conversion, College of Chemistry and Materials Engineering, Wenzhou University, Wenzhou 325027, Zhejiang Province, China
² Anhui Province Key Laboratory of Pollutant Sensitive Materials and Environmental Remediation, College of Physics and Electronic Information, Huaibei Normal University, Huaibei 235000, Anhui Province, China

Received:2023-12-12 Revised:2024-01-12 Accepted:2024-01-12 Published:2024-03-13
Contact: Email: xuql@wzu.edu.cn (Quanlong Xu)ljzhang@wzu.edu.cn. Tel.: +86-18267856003 (Lijie Zhang)
Supported by:
the National Natural Science Foundation of China(52073263); the National Natural Science Foundation of China(52171145); the National Natural Science Foundation of China(21905209)

1. WHXB202312014-SI-5p.pdf(2339KB)

摘要/Abstract

摘要：

共价有机框架(COFs)是一种具有π–π共轭结构和分子结构可调的晶体多孔有机材料，在光催化领域具有广阔的应用前景。然而，未改性的COFs材料具有反应动力学缓慢的缺点，因此需要引入助催化剂以降低其表面催化反应的势垒，从而加速反应过程。此工作中，采用双金属合金作为助催化剂，以提高COFs的光催化析氢性能。通过调控AuCu合金的比例，发现Au₁Cu₅/COF-TpPa具有最高的光催化产氢速率(8.24 mmol∙g⁻¹∙h⁻¹)，甚至高于Pt修饰的COF-TpPa的产氢速率(6.51 mmol∙g⁻¹∙h⁻¹)。经过系统性的表征测试和理论计算分析，Au₁Cu₅/COF-TpPa表现出高的载流子分离效率和低的H*生成能垒，从而具有高的光催化性能。本研究为利用双金属合金改性COF基光催化剂奠定了理论基础。

关键词: 光催化, 析氢, 共价有机框架, 双金属助催化剂

Abstract:

Covalent organic frameworks (COFs) represent a kind of novel crystalline porous organic substances with extended π-conjugation framework and tunable structures, which display great promise in photocatalysis. However, unadorned COFs suffer from sluggish reaction kinetics, and a cocatalyst is essentially needed to reduce the activation barrier toward specific surface reaction and accelerate reaction kinetics. In this work, bimetallic alloys serving as co-catalysts were decorated on COFs to enhance the photocatalytic hydrogen evolution performance. By precisely-tuning the ratio of AuCu alloy, the resultant Au₁Cu₅/COF-TpPa displays the highest photocatalytic hydrogen generation rate (8.24 mmol∙g⁻¹∙h⁻¹), even surpassing the Pt modified COF-TpPa (6.51 mmol∙h⁻¹∙g⁻¹). According to the systematic characterizations and theoretical calculation, Au₁Cu₅/COF-TpPa exhibits the significantly enhanced charge carrier separation efficiency and reduced H* formation energy barrier, thus possessing high photocatalytic performance. This work affords a valuable approach to advancing COF-based photocatalysts by employing bimetallic alloy cocatalysts.

Key words: Photocatalysis, H₂ generation, Covalent organic framework, Bimetallic cocatalyst

杨文秀, 张金锋, 徐全龙, 杨云, 张礼杰. AuCu双金属合金修饰共价有机框架用于高效光催化析氢[J]. 物理化学学报, 2024, 40(10), 2312014. doi: 10.3866/PKU.WHXB202312014

Wenxiu Yang, Jinfeng Zhang, Quanlong Xu, Yun Yang, Lijie Zhang. Bimetallic AuCu Alloy Decorated Covalent Organic Frameworks for Efficient Photocatalytic Hydrogen Production[J]. Acta Phys. -Chim. Sin. 2024, 40(10), 2312014. doi: 10.3866/PKU.WHXB202312014

链接本文: https://www.whxb.pku.edu.cn/CN/10.3866/PKU.WHXB202312014

https://www.whxb.pku.edu.cn/CN/Y2024/V40/I10/2312014

图/表 6

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AuCu双金属合金修饰共价有机框架用于高效光催化析氢

Bimetallic AuCu Alloy Decorated Covalent Organic Frameworks for Efficient Photocatalytic Hydrogen Production

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图/表 6

参考文献 66

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