调控ZnIn2S4/Bi2O3 S型异质结的电子结构和润湿性增强光催化析氢

doi:10.3866/PKU.WHXB202308036

物理化学学报 >> 2024, Vol. 40 >> Issue (8): 2308036.doi: 10.3866/PKU.WHXB202308036

所属专题：太阳燃料光催化剂

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调控ZnIn₂S₄/Bi₂O₃ S型异质结的电子结构和润湿性增强光催化析氢

肖林锋¹^,†, 任婉璐¹^,†, 沈诗诗³, 陈梦姗², 廖润华¹^,*(), 周英棠²^,*(), 李喜宝³^,*()

¹ 景德镇陶瓷大学材料科学与工程学院, 江西景德镇 333403
² 浙江海洋大学海洋科学与技术学院, 浙江省石油化工环境污染控制重点实验室, 国家海洋设施养殖工程技术研究中心, 浙江舟山 316022
³ 南昌航空大学材料科学与工程学院, 江西南昌 330063

收稿日期:2023-08-21 修回日期:2023-09-28 录用日期:2023-09-28 发布日期:2023-10-13
通讯作者: Email: 001072@jcu.edu.cn (廖润华)zhouyingtang@zjou.edu.cn (周英棠)lixibao@nchu.edu.cn (李喜宝)
作者简介:
^†These authors contributed equally to this work.
基金资助:
浙江省重点研发项目(2023 C01191); 国家自然科学基金项目(22262024); 国家自然科学基金项目(51962023); 国家自然科学基金项目(51468024); 江西省重点学科学术技术带头人项目(20232BCJ22008); 江西自然科学基金(20232ACB204007); 江西自然科学基金(20202BABL203037); 景德镇市科技局项目(20192GYZD008-33)

Enhancing Photocatalytic Hydrogen Evolution through Electronic Structure and Wettability Adjustment of ZnIn₂S₄/Bi₂O₃ S-Scheme Heterojunction

Linfeng Xiao¹, Wanlu Ren¹, Shishi Shen³, Mengshan Chen², Runhua Liao¹^,*(), Yingtang Zhou²^,*(), Xibao Li³^,*()

¹ School of Materials Science and Engineering, Jingdezhen Ceramic University, Jingdezhen 333403, Jiangxi Province, China
² Zhejiang Key Laboratory of Petrochemical Environmental Pollution Control, National Engineering Research Center for Marine Aquaculture, Marine Science and Technology College, Zhejiang Ocean University, Zhoushan 316022, Zhejiang Province, China
³ School of Materials Science and Engineering, Nanchang Hangkong University, Nanchang 330063, Jiangxi Province, China

Received:2023-08-21 Revised:2023-09-28 Accepted:2023-09-28 Published:2023-10-13
Contact: Email: 001072@jcu.edu.cn (Runhua Liao)zhouyingtang@zjou.edu.cn (Yingtang Zhou)lixibao@nchu.edu.cn (Xibao Li)
Supported by:
the Zhejiang Province Key Research and Development Project(2023 C01191); National Natural Science Foundation of China(22262024); National Natural Science Foundation of China(51962023); National Natural Science Foundation of China(51468024); Jiangxi Academic and Technical Leader of Major Disciplines(20232BCJ22008); Natural Science Foundation of Jiangxi Province(20232ACB204007); Natural Science Foundation of Jiangxi Province(20202BABL203037); Jingdezhen Science and Technology Bureau Project(20192GYZD008-33)

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摘要/Abstract

摘要：

通过光催化水裂解制氢来生产可再生燃料具有巨大的潜力。然而，缓慢的析氢动力学和较差的水吸附对光催化剂构成了重大挑战。在这项研究中，我们开发了一种简单的水热法，用于从金属有机框架(MOF)中合成Bi₂O₃ (BO)，并将其负载到花状ZnIn₂S₄ (ZIS)上。该方法显著增强了水吸附和表面催化反应，从而显著提高了光催化活性。以三乙醇胺(TEOA)作为牺牲剂，在BO上负载15% (质量分数) ZIS时，析氢速率达到了1610 μmol∙h⁻¹∙g⁻¹，是纯BO的6.34倍。此外，利用密度泛函理论(DFT)和从头算分子动力学(AIMD)计算，我们确定了ZIS/BO S型异质结界面上的反应，包括水吸附和催化反应的活性位点。这项工作将为开发具有特定电子性能和润湿性的高性能复合光催化材料提供有价值的见解。

关键词: S型, 析氢, 润湿性, 光催化, 电子结构

Abstract:

The production of renewable fuels through water splitting via photocatalytic hydrogen production holds significant promise. Nonetheless, the sluggish kinetics of hydrogen evolution and the inadequate water adsorption on photocatalysts present notable challenges. In this study, we have devised a straightforward hydrothermal method to synthesize Bi₂O₃ (BO) derived from metal-organic frameworks (MOFs), loaded with flower-like ZnIn₂S₄ (ZIS). This approach substantially enhances water adsorption and surface catalytic reactions, resulting in a remarkable enhancement of photocatalytic activity. By employing triethanolamine (TEOA) as a sacrificial agent, the hydrogen evolution rate achieved with 15% (mass fraction) ZIS loading on BO reached an impressive value of 1610 μmol∙h⁻¹∙g⁻¹, marking a 6.34-fold increase compared to that observed for bare BO. Furthermore, through density functional theory (DFT) and ab initio molecular dynamics (AIMD) calculations, we have identified the reactions occurring at the ZIS/BO S-scheme heterojunction interface, including the identification of active sites for water adsorption and catalytic reactions. This study provides valuable insights into the development of high-performance composite photocatalytic materials with tailored electronic properties and wettability.

Key words: S-scheme, Hydrogen evolution, Wettability, Photocatalysis, Electronic structure

肖林锋, 任婉璐, 沈诗诗, 陈梦姗, 廖润华, 周英棠, 李喜宝. 调控ZnIn₂S₄/Bi₂O₃ S型异质结的电子结构和润湿性增强光催化析氢[J]. 物理化学学报, 2024, 40(8), 2308036. doi: 10.3866/PKU.WHXB202308036

Linfeng Xiao, Wanlu Ren, Shishi Shen, Mengshan Chen, Runhua Liao, Yingtang Zhou, Xibao Li. Enhancing Photocatalytic Hydrogen Evolution through Electronic Structure and Wettability Adjustment of ZnIn₂S₄/Bi₂O₃ S-Scheme Heterojunction[J]. Acta Phys. -Chim. Sin. 2024, 40(8), 2308036. doi: 10.3866/PKU.WHXB202308036

链接本文: https://www.whxb.pku.edu.cn/CN/10.3866/PKU.WHXB202308036

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图/表 8

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调控ZnIn₂S₄/Bi₂O₃ S型异质结的电子结构和润湿性增强光催化析氢

Enhancing Photocatalytic Hydrogen Evolution through Electronic Structure and Wettability Adjustment of ZnIn₂S₄/Bi₂O₃ S-Scheme Heterojunction

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