S型ZnO/CdIn2S4光催化剂制备H2O2偶联苄胺氧化的超快电子转移飞秒吸收光谱研究

doi:10.1016/j.actphy.2025.100064

物理化学学报 >> 2025, Vol. 41 >> Issue (6): 100064.doi: 10.1016/j.actphy.2025.100064

所属专题：光催化中的S型异质结

S型ZnO/CdIn₂S₄光催化剂制备H₂O₂偶联苄胺氧化的超快电子转移飞秒吸收光谱研究

杨祎¹^,², 周欣³, 谷苗莉², 程蓓², 吴珍³^,*(), 张建军⁴^,*()

¹ 湖北工业大学, 材料与化学工程学院, 湖北武汉 430068
² 武汉理工大学, 材料复合新技术国家重点实验室, 湖北武汉 430070
³ 鄂尔多斯应用技术学院, 化学工程系, 内蒙古鄂尔多斯 017000
⁴ 中国地质大学(武汉), 材料与化学学院太阳燃料实验室, 湖北武汉 430078

收稿日期:2025-01-22 修回日期:2025-02-12 录用日期:2025-02-13 发布日期:2025-04-19
通讯作者: Email: wuzhen@oit.edu.cn (吴珍)zhangjianjun@cug.edu.cn (张建军)
基金资助:
国家自然科学基金(22278324); 国家自然科学基金(52202375); 国家自然科学基金(22469001); 湖北省自然科学基金(2022CFA001)

Femtosecond transient absorption spectroscopy investigation on ultrafast electron transfer in S-scheme ZnO/CdIn₂S₄ photocatalyst for H₂O₂ production and benzylamine oxidation

Yi Yang¹^,², Xin Zhou³, Miaoli Gu², Bei Cheng², Zhen Wu³^,*(), Jianjun Zhang⁴^,*()

¹ School of Materials and Chemical Engineering, Hubei University of Technology, Wuhan 430068, Hubei Province, China
² State Key Laboratory of Advanced Technology for Materials Synthesis and Processing, Wuhan University of Technology, Wuhan 430070, Hubei Province, China
³ Department of Chemical Engineering, Ordos Institute of Technology, Ordos 017000, Inner Mongolia Autonomous Region, China
⁴ Laboratory of Solar Fuel, Faculty of Materials Science and Chemistry, China University of Geosciences, Wuhan 430078, Hubei Province, China

Received:2025-01-22 Revised:2025-02-12 Accepted:2025-02-13 Published:2025-04-19
Contact: Email: wuzhen@oit.edu.cn (Zhen Wu)zhangjianjun@cug.edu.cn (Jianjun Zhang)
Supported by:
National Natural Science Foundation of China(22278324); National Natural Science Foundation of China(52202375); National Natural Science Foundation of China(22469001); the Science Foundation of Hubei Province of China(2022CFA001)

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摘要/Abstract

摘要：

光催化合成过氧化氢(H₂O₂)是一种至关重要的清洁能源转化过程，涉及对氧气的两电子还原。然而，这一过程常常受限于缓慢的水氧化反应，后者需要光生空穴的参与。为了应对此挑战，我们设计了一种双功能的S型ZnO/CdIn₂S₄异质结体系，将H₂O₂生成与增值的苄胺(BA)氧化反应进行耦合。在此双功能光催化系统中，CdIn₂S₄中的光生电子可以高效地还原O₂生成H₂O₂，而ZnO中的光生空穴则选择性地将BA氧化为N-亚苄基苄胺。得益于S型异质结的优势，相比于纯ZnO或CdIn₂S₄，优化后的ZnO/CdIn₂S₄光催化剂展示出显著更高的H₂O₂生成速率(386 μmol·L⁻¹·h⁻¹)和BA转化率(81%)。飞秒瞬态吸收光谱(fs-TA)结果说明，ZnO/CdIn₂S₄复合材料在光的激发下，在ZnO导带(CB)和CdIn₂S₄价带(VB)之间发生超快S型电子转移。此外，ZnO的VB空穴和CdIn₂S₄的CB电子的及时消耗，有助于加速ZnO/CdIn₂S₄ S型异质结界面中的电荷转移。本文中ZnO/CdIn₂S₄ S型光催化体系的创新设计为高效的双功能异质结光催化系统的开发提供了新的思路，并引入了一种利用fs-TA光谱研究S型异质结的新方法。

关键词: 光催化产H₂O₂, S型异质结, 选择性苄胺氧化, fs-TA光谱, 电子转移动力学

Abstract:

Photocatalytic hydrogen peroxide (H₂O₂) production is a crucial process for clean energy conversion, involving the reduction of O₂ through two electrons. However, this process is often hampered by the sluggish water oxidation involving the photogenerated holes. To address this challenge, we have constructed a dual-functional S-scheme ZnO/CdIn₂S₄ heterojunction systerm coupling the H₂O₂ generation with a value-added benzylamine (BA) oxidation reaction. In this dual-functional photocatalytic system, photogenerated electrons in CdIn₂S₄ efficiently reduce O₂ to produce H₂O₂, while photogenerated holes in ZnO selectively oxidize BA to N-benzylidenebenzylamine. Leveraging the advantages of the S-scheme heterojunction, the optimized ZnO/CdIn₂S₄ photocatalyst displays an enhanced H₂O₂ production rate (386 μmol·L⁻¹·h⁻¹) and BA oxidation fraction (81%) than pure ZnO or CdIn₂S₄. Femtosecond transient absorption (fs-TA) spectroscopy confirm the ultrafast S-scheme electron transfer from the ZnO conduction band (CB) to the CdIn₂S₄ valence band (VB) upon photoexcitation of the ZnO/CdIn₂S₄ composite. Besides, timely depletion of VB holes in ZnO and CB electrons in CdIn₂S₄ can accelerate the interfacial electron transfer in the ZnO/CdIn₂S₄ S-scheme heterojunction. The innovative design of the ZnO/CdIn₂S₄ S-scheme photocatalyst provides new insights for developing efficient dual-functional heterojunction photocatalytic systems and introduces a novel method for studying S-scheme heterojunctions using fs-TA spectroscopy.

Key words: Photocatalytic H₂O₂ production, S-scheme heterojunction, Selective benzylamine oxidation, fs-TA spectroscopy, Electron transfer dynamics

杨祎, 周欣, 谷苗莉, 程蓓, 吴珍, 张建军. S型ZnO/CdIn₂S₄光催化剂制备H₂O₂偶联苄胺氧化的超快电子转移飞秒吸收光谱研究[J]. 物理化学学报, 2025, 41(6), 100064. doi: 10.1016/j.actphy.2025.100064

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图/表 7

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S型ZnO/CdIn₂S₄光催化剂制备H₂O₂偶联苄胺氧化的超快电子转移飞秒吸收光谱研究

Femtosecond transient absorption spectroscopy investigation on ultrafast electron transfer in S-scheme ZnO/CdIn₂S₄ photocatalyst for H₂O₂ production and benzylamine oxidation

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