碱性介质中CO对甲醇在PtAu(111)和Pt(111)表面氧化生成甲酸的影响的第一性原理研究

doi:10.3866/PKU.WHXB201601191

物理化学学报 >> 2016, Vol. 32 >> Issue (4): 950-960.doi: 10.3866/PKU.WHXB201601191

碱性介质中CO对甲醇在PtAu(111)和Pt(111)表面氧化生成甲酸的影响的第一性原理研究

刘建红¹,吕存琴^1,²,晋春^1,*(),王贵昌^3,*()

¹ 山西大同大学化学与环境工程学院, 山西大同 037009
² 先进能源材料化学教育部重点实验室(南开大学), 天津 300071
³ 南开大学化学学院, 天津市金属与分子基材料化学重点实验室(南开大学), 天津 300071

收稿日期:2015-09-28 发布日期:2016-04-07
通讯作者: 晋春,王贵昌 E-mail:jinchun0828@126.com;wangguichang@nankai.edu.cn
基金资助:
国家自然科学基金(21503122, 21346002);山西省青年科技研究基金(2014021016-2);山西省科技攻关项目(2015031017);先进能源材料化学教育部重点实验室开放基金

First-Principles Study of Effect of CO to Oxidize Methanol to Formic Acid in Alkaline Media on PtAu(111) and Pt(111) Surfaces

Jian-Hong LIU¹,Cun-Qin Lü^1,²,Chun JIN^1,*(),Gui-Chang WANG^3,*()

¹ College of Chemistry and Enviromental Engineering, Shanxi Datong University, Datong 037009, Shanxi Province, P. R. China
² Key Laboratory of Advanced Energy Materials Chemistry (Ministry of Education), Nankai University, Tianjin 300071, P. R. China
³ Department of Chemistry and the Tianjin Key Laboratory of Metal and Molecule-based Material Chemistry, Nankai University, Tianjin 300071, P. R. China

Received:2015-09-28 Published:2016-04-07
Contact: Chun JIN,Gui-Chang WANG E-mail:jinchun0828@126.com;wangguichang@nankai.edu.cn
Supported by:
the National Natural Science Foundation of China(21503122, 21346002);Natural Science Foundation of Shanxi forYouths, China(2014021016-2);Scientific and Technological Programs in Shanxi Province, China(2015031017);Foundation of Key Laboratoryof Advanced Energy Materials Chemistry (Ministry of Education), China

摘要/Abstract

摘要：

采用密度泛函理论计算研究了碱性介质中甲醇在清洁的PtAu(111)和Pt(111)表面、及有CO存在的PtAu(111)和Pt(111)表面的氧化。计算结果表明,在碱性介质中,预吸附的CO促进了甲醇在PtAu(111)和Pt(111)表面氧化的每一步反应,这与其在Au(111)表面的作用相似。究其原因,是由于CO的吸附增强了OH的稳定性和碱性,从而增强了OH夺取氢原子的能力。

关键词: 甲醇氧化, M(111) (M = PtAu, Pt), 碱性介质, CO促进作用, 密度泛函理论计算

Abstract:

Density functional theory calculations have been performed to investigate methanol oxidation to formic acid on PtAu(111) and Pt(111) surfaces with and without CO in alkaline media. The calculated results show that the pre-adsorbed CO species promotes almost every step involved in the oxidation of methanol on PtAu(111) and Pt(111) surfaces, which is similar to that observed on a Au(111) surface. These findings may be attributed to the relatively high stability and strong basicity of the OH species induced by the adsorption of CO, and the enhanced ability to strip the H atoms.

Key words: Methanol oxidation, M(111) (M = PtAu, Pt), Alkaline medium, CO promotion effect, Density functional theory calculation

刘建红,吕存琴,晋春,王贵昌. 碱性介质中CO对甲醇在PtAu(111)和Pt(111)表面氧化生成甲酸的影响的第一性原理研究[J]. 物理化学学报, 2016, 32(4), 950-960. doi: 10.3866/PKU.WHXB201601191

Jian-Hong LIU,Cun-Qin Lü,Chun JIN,Gui-Chang WANG. First-Principles Study of Effect of CO to Oxidize Methanol to Formic Acid in Alkaline Media on PtAu(111) and Pt(111) Surfaces[J]. Acta Phys. -Chim. Sin. 2016, 32(4), 950-960. doi: 10.3866/PKU.WHXB201601191

链接本文: https://www.whxb.pku.edu.cn/CN/10.3866/PKU.WHXB201601191

https://www.whxb.pku.edu.cn/CN/Y2016/V32/I4/950

参考文献

1	Zhang K. ; Yang W. ; Ma C. ; Wang Y. ; Sun C.W. ; Chen Y. J. ; Duchesne P. ; Zhou J. G. ; Wang J. ; Hu Y. F. ; Banis M. N. ; Zhang P. ; Li F. ; Li J. Q. ; Chen L. Q. NPG Asia Mater 2015, 7, e153.
2	Sun S. ; Zhang G. ; Gauquelin N. ; Chen N. ; Zhou J. ; Yang S. ; Chen W. ; Meng X. ; Geng D. ; Banis M. N. ; Li R. ; Ye S. ; Knights S. ; Botton G. A. ; Sham T. ; Sun X. Sci. Rep. 2013, 3, 1775.
3	Ganesan R. ; Lee J. S. Angew. Chem. Int. Edit. 2005, 44, 6557.
4	Wasmus, S.; Küver, A. J. Electroanal. Chem. 1999, 461, 14. doi: 10.1016/S0022-0728(98)00197-1
5	Roberts J. L. ; ; Jr.; Sawyer D. T. Electrochim. Acta 1965, 10, 989.
6	Rodriguez P. ; Kwon Y. ; Koper M. T. M. Nat. Chem. 2012, 4, 177.
7	Zope B. N. ; Hibbits D. D. ; Neurock M. ; Davis R. J. Science 2010, 330, 74.
8	Ketchie W. C. ; Fang Y. L. ; Wong M. S. ; Murayama M. ; Davis R. J. J. Catal. 2007, 250, 94.
9	Burke L. D. ; Nugent P. F. Gold Bull. 1998, 31, 39.
10	Kita H. ; Nakajima H. ; Hayashi K. J. Electroanal. Chem. 1985, 190, 141.
11	Zhang T. F. ; Liu Z. P. ; Driver S. M. ; Pratt S. J. ; Jenkins S. J. ; King D. A. Phys. Rev. Lett. 2005, 95, 266102.
12	Gan L. Y. ; Zhao Y. J. J. Chem. Phys. 2010, 133, 094703.
13	Liu Y. H. ; Wei L. ; Hu Y. Z. ; Huang X. Y. ; Wang J. Q. ; Li J. Q. ; Hu X. L. ; Zhuang N. F. J. Alloy. Compd. 2016, 656, 452.
14	Shubina T. E. ; Hartnig C. ; Koper M. T. M. Phys. Chem. Chem. Phys. 2004, 6, 4215.
15	Wang L. ; He C. Z. ; Zhang W. H. ; Li Z. Y. ; Yang J. L. J. Phys. Chem. C 2014, 118, 17511.
16	Lv C. Q. ; Liu J. H. ; Wang H. ; Wang G. C. Catal. Commun. 2015, 60, 60.
17	Yuan, D.W.; Gong, X. G.;Wu, R. Q. J. Chem. Phys. 2008, 128, 064706. doi: 10.1063/1.2835545
18	Zhong W. H. ; Liu Y. X. ; Zhang D. J. J. Phys. Chem. C 2012, 116, 2994.
19	Montero M. A. ; Gennero de Chialvo M. R. ; Chialvo A. C. Int. J. Hydrog. Energy 2011, 36, 3811.
20	Ren H. ; Humbert M. P. ; Menning C. A. ; Chen J. G. ; Shu Y. Y. ; Singh U. G. ; Cheng W. C. Appl. Catal. A 2010, 375, 303.
21	Qiu C. C. ; Guo Y. G. ; Zhang J. T. ; Ma H. Y. ; Cai Y. Q. Mater. Chem. Phys. 2011, 127, 484.
22	Xu J. B. ; Zhao T. S. ; Yang W.W. ; Shen S. Y. Int. J. Hydrog. Energy 2010, 35, 8699.
23	Yang L. ; Chen J. H. ; Zhong X. X. ; Cui K. Z. ; Xu Y. ; Kuang Y. F. Colloids Surf. A 2007, 295, 21.
24	Kresse G. ; Hafner J. Phys. Rev. B 1994, 49, 14251.
25	Kresse G. ; Furthmüller J. Comp. Mater. Sci. 1996, 6, 15.
26	Perdew J. P. ; Chevary J. A. ; Vosko S. H. ; Jackson K. A. ; Pederson M. R. ; Singh D. J. ; Fiolhais C. Phys. Rev. B 1992, 46, 6671.
27	Kresse, G.; Joubert, D. Phys. Rev. B 1999, 59, 1758. doi: 10.1103/PhysRevB.59.1758
28	Blöhl P. E. Phys. Rev. B 1994, 50, 17953.
29	Monkhorst H. J. ; Pack J. D. Phys. Rev. B 1976, 13, 5188.
30	Henkelman G. ; Uberuaga B. P. ; Jónsson H. J. Chem. Phys. 2000, 113, 9901.
31	Kittel C. Introduction to Solid State Physics, 8th ed.;Wiley: New York 2004.
32	Hammer B. Surf. Sci. 2000, 459, 323.
33	Greeley J. ; Mavrikakis M. J. Am. Chem. Soc. 2004, 126, 3910.
34	Pacchioni G. ; Ricart J. M. ; Illas F. J. Am. Chem. Soc. 1994, 116, 10152.
35	Torres D. ; Lopez N. ; Illas F. ; Lambert R. M. Angew. Chem. Int. Edit. 2007, 46, 2055.
36	Zhao S. ; Ma X. D. ; Pang Q. ; Sun H.W. ; Wang G. C. Phys. Chem. Chem. Phys. 2014, 16, 5553.

[1]	徐斯然, 吴奇, 卢帮安, 唐堂, 张佳楠, 胡劲松. “绿氢”工业化碱性催化剂研究现状及未来展望[J]. 物理化学学报, 2023, 39(2): 2209001 -0 .
[2]	汪婕, 刘贵高, 韵勤柏, 周希琛, 刘效治, 陈也, 程洪飞, 葛一瑶, 黄京韬, 胡兆宁, 陈博, 范战西, 谷林, 张华. 在4H晶相Au纳米带上外延生长非常规晶相4H-Pd基合金纳米结构用于高效甲醇电催化氧化[J]. 物理化学学报, 2023, 39(10): 2305034 - .
[3]	吕琳, 张立阳, 何雪冰, 原弘, 欧阳述昕, 张铁锐. 双功能型嵌入镍纳米颗粒的碳棱柱状微米棒电极用于电化学甲醇氧化助力的节能产氢[J]. 物理化学学报, 2021, 37(7): 2007079 - .
[4]	王心怡,谢磊,丁元琪,姚心仪,张弛,孔惠慧,王利坤,许维. 超高真空条件下碱基与金属在Au(111)表面的相互作用[J]. 物理化学学报, 2018, 34(12): 1321 -1333 .
[5]	刘玉玉,李杰伟,薄一凡,杨磊,张效霏,解令海,仪明东,黄维. 芴基张力半导体结构和光电性质的理论研究[J]. 物理化学学报, 2017, 33(9): 1803 -1810 .
[6]	杨翼,罗来明,陈迪,刘洪鸣,张荣华,代忠旭,周新文. 石墨烯负载PtPd纳米催化剂的合成及其电催化氧化甲醇性能[J]. 物理化学学报, 2017, 33(8): 1628 -1634 .
[7]	韩磊,彭丽,蔡凌云,郑旭明,张富山. 液态聚乙二醇CH₂剪切振动和扭转振动——拉曼光谱和密度泛函理论计算[J]. 物理化学学报, 2017, 33(5): 1043 -1050 .
[8]	高义粉,庄桂林,柏家奇,钟兴,王建国. 新型Zn²⁺基金属有机框架结构的温度依赖的导电、发光性能及理论计算[J]. 物理化学学报, 2017, 33(1): 242 -248 .
[9]	李奎,赵耀林,邓佳,贺朝会,丁书江,石伟群. 放射性碘分子在Cu₂O表面的吸附:第一性原理密度泛函研究[J]. 物理化学学报, 2016, 32(9): 2264 -2270 .
[10]	王娟,李世坤,赵侦超,周丹红,陆安慧,张维萍. 胺基功能化的炭材料上二氧化碳吸附的密度泛函理论研究[J]. 物理化学学报, 2016, 32(7): 1666 -1673 .
[11]	万昭敏,魏星,彭伟,尹征磊,肖丽,庄林. Pb²⁺促进乙醇氧化C―C键断裂的在线电化学透射红外光谱研究[J]. 物理化学学报, 2016, 32(6): 1467 -1472 .
[12]	赵宗彦,田凡. CdS/FeP复合光催化材料界面结构与性质的理论研究[J]. 物理化学学报, 2016, 32(10): 2511 -2517 .
[13]	高海丽,李小龙,贺威,国瑞婷,柴博. 一步法制备还原态氧化石墨烯载铂纳米粒子及其对甲醇氧化的电催化性能[J]. 物理化学学报, 2015, 31(11): 2117 -2123 .
[14]	曹潇潇, 苏艳, 赵纪军, 刘昌岭, 周潘旺. 烷烃客体分子(C_nH_m, n≤6, m≤14)在5¹²6²和5¹²6⁴水笼中的稳定性与拉曼光谱的密度泛函理论计算[J]. 物理化学学报, 2014, 30(8): 1437 -1446 .
[15]	王丽, 马俊红. 氮掺杂还原氧化石墨烯负载铂催化剂的制备及甲醇电氧化性能[J]. 物理化学学报, 2014, 30(7): 1267 -1273 .

碱性介质中CO对甲醇在PtAu(111)和Pt(111)表面氧化生成甲酸的影响的第一性原理研究

First-Principles Study of Effect of CO to Oxidize Methanol to Formic Acid in Alkaline Media on PtAu(111) and Pt(111) Surfaces

RichHTML

PDF

赞

可视化

摘要/Abstract

引用本文

使用本文

参考文献

相关文章 15

Metrics

推荐阅读 0