快速合成廉价CuMo纳米粒子高效催化氨硼烷水解产氢

doi:10.3866/PKU.WHXB201702087

摘要/Abstract

摘要：

在无表面活性剂和载体的情况下,使用硼氢化钠作为还原剂,简单快速地合成了CuMo非贵金属纳米粒子.采用X射线粉末衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、高分辨透射电子显微镜(HRTEM)、选区电子衍射(SAED)、电感耦合等离子体原子发射光谱(ICP-AES)、光电子能谱(XPS)和比表面积分析(BET)等方法详细地表征了所合成的CuMo纳米粒子,并在室温下将其用于催化氨硼烷水解产氢.所合成的Cu_0.9Mo_0.1纳米粒子对于氨硼烷水解制氢表现出优异的催化性能,在室温下其转化频率(TOF)达到14.9 min^-1,在已报道的Cu催化剂中处于相对较高的值.这种简单的合成方法不仅仅局限于合成CuMo纳米粒子,还可以扩展到合成CuW (3.6 min^-1)、CuCr (2 min^-1)、NiMo (55.6 min^-1)和CoMo (21.7 min^-1)纳米粒子,它提供了一种普适的方法合成Cu-M (M = Mo, W, Cr)和TM-Mo (TM = Cu, Ni, Co)纳米粒子作为一系列新型催化剂用于氨硼烷水解.双金属纳米粒子增强的催化活性归因于应力和配体效应诱导的Cu-M纳米粒子的协同促进效果.

关键词: 铜, 氨硼烷, 水解, 氢能源, 纳米粒子

Abstract:

Noble-metal-free CuMo nanoparticles (NPs) without surfactant or support have been facilely prepared using NaBH₄ as a reducing agent. The as-prepared CuMo nanocatalysts were characterized using X-ray diffraction (XRD), transmission electron microscopy (TEM), high resolution transmission electron microscopy (HRTEM), selected area electron diffraction (SAED), inductively coupled plasma-atomic emission spectroscopy (ICP-AES), X-ray photoelectron spectroscopy (XPS), and Brunauer-Emmett-Teller (BET) surface area measurements, and used as catalysts for the hydrolysis of ammonia borane (AB, NH₃BH₃) at room temperature. The as-synthesized Cu_0.9Mo_0.1 NPs exhibited a high activity towards the hydrolysis of AB with a turnover frequency (TOF) of 14.9 min^-1, a higher value than that reported for Cu catalysts. Our synthesis is not limited to CuMo NPs alone, but can easily be extended to CuW (3.6 min^-1), CuCr (2 min^-1), NiMo (55.6 min^-1), and CoMo (21.7 min^-1) NPs, providing a general approach to Cu-M (M = Mo, W, Cr) and TM-Mo (TM = Cu, Ni, Co) NPs as a series of novel catalysts for the hydrolysis of AB. The enhanced activity of bimetallic NPs may be attributed to the synergistic effects of the Cu-M NPs induced by the strain and ligand effects.

Key words: Copper, Ammonia borane, Hydrolysis, Hydrogen energy, Nanoparticle

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