物理化学学报 >> 2000, Vol. 16 >> Issue (02): 97-100.doi: 10.3866/PKU.WHXB20000201

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Ni/Al2O3催化剂上甲烷部分氧化制合成气反应CO2主要来源

李春义, 余长春, 沈师孔   

  1. 石油大学（华东）炼制系，东营 257062|石油大学（北京）天然气催化转化实验室，北京 102200
  • 收稿日期:1999-10-12 修回日期:1999-11-12 发布日期:2000-02-15
  • 通讯作者: 李春义

The Main Origin of CO2 in Partial Oxidation of Methane to syngas over a Ni/Al2O3 Catalyst

Li Chun-Yi, Yu Chang-Chun, Shen Shi-Kong   

  1. Refining Department,University of Petroleum(East of China) Donying,Shandong Province 257062|Laboratory for Catalytic Conversion of Natural Gas,University of Petroleum Changping,Beijing 102200
  • Received:1999-10-12 Revised:1999-11-12 Published:2000-02-15
  • Contact: Li Chun-Yi

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摘要：

负载型金属催化剂上甲烷催化部分氧化制合成气反应机理存在着燃烧-重整机理和直接氧化机理之争. 如果反应按燃烧-重整机理进行, 则CO2 是反应的一次产物而CO是二次产物 ;如果反应按直接氧化机理进行 ,则CO是一次产物. 本文采用同位素瞬变技术 ,对Ni/Al2O3 催化剂上甲烷部分氧化制合成气反应中CO2 的来源进行了研究 ,结果表明CO2 同CO一样 ,主要来源于催化剂表面NiO与甲烷分解生成的NixC的反应 ,这就有力地证明了反应按直接氧化机理进行. 研究结果还表明 ,CO歧化或进一步氧化不是CO2 的主要来源.在实验条件下 ,CO的歧化反应受到热力学平衡的限制 ,转化率很低 ;但反应进行得很快 ,通过该可逆反应气相CO中的C可以与催化剂表面的C进行交换.

关键词: 部分氧化, 甲烷, 合成气, 主要来源, 二氧化碳

Key words: Partial oxidation, Methane, Syngas, Main origin, CO2