还原剂对La0.7Sr0.3Co0.8Fe0.2O3钙钛矿催化剂NOx储存性能的影响

doi:10.3866/PKU.WHXB201309052

物理化学学报 >> 2013, Vol. 29 >> Issue (11): 2437-2443.doi: 10.3866/PKU.WHXB201309052

还原剂对La_0.7Sr_0.3Co_0.8Fe_0.2O₃钙钛矿催化剂NO_x储存性能的影响

贤晖^1,2, 马爱静¹, 孟明^1,3, 李新刚^1,3

1 天津大学化工学院, 天津市应用催化科学与工程实验室, 天津 300072;
2 北洋国家精馏技术工程发展有限公司, 天津 300457;
3 天津化学化工协同创新中心, 天津 300072

收稿日期:2013-07-03 修回日期:2013-09-05 发布日期:2013-10-30
通讯作者: 李新刚 E-mail:xingang_li@tju.edu.cn
基金资助:
国家自然科学基金(U1232118,);天津市自然科学基金(11JCYBJC03700);教育部新世纪优秀人才支持计划(NCET-10-0615)及天津大学绿色合成与转化教育部重点实验室开放基金资助项目

Influence of Reductants on the NO_x Storage Performances of the La_0.7Sr_0.3Co_0.8Fe_0.2O₃ Perovskite-Type Catalyst

XIAN Hui^1,2, MA Ai-Jing¹, MENG Ming^1,3, LI Xin-Gang^1,3

1 Tianjin Key Laboratory of Applied Catalysis Science & Technology, School of Chemical Engineering & Technology, Tianjin University, Tianjin 300072;
2 Pei-Yang Distillation Engineering Limited Company, Tianjin 300457;
3 The Synergistic Innovation Center of Chemistry and Chemical Engineering of Tianjin, Tianjin 300072

Received:2013-07-03 Revised:2013-09-05 Published:2013-10-30
Contact: LI Xin-Gang E-mail:xingang_li@tju.edu.cn
Supported by:
The project was supported by the National Natural Science Foundation of China (U1162103), Natural Science Foundation of Tianjin, China (11JCYBJC03700), Program for New Century Excellent Talents in University of China (NCET-10-0615), and the Key Laboratory for Green Chemical Technology of Ministry of Education, Tianjin University.

摘要/Abstract

摘要：

采用溶胶-凝胶法制备了La_0.7Sr_0.3Co_0.8Fe_0.2O₃钙钛矿催化剂,考察了还原剂种类(CO,C₃H₆,H₂)对催化剂在氮氧化物储存还原(NSR)循环前后的氮氧化物储存量(NSC)和NO-to-NO₂转化率的影响.O₂程序升温脱附(O₂-TPD)实验结果表明,CO还原后的钙钛矿催化剂上形成了较多的氧空位,而氧空位则是一种有效的NO_x储存活性中心.活性测试和傅里叶红外变换(FTIR)光谱表征结果显示:在NSR循环中,以CO为还原剂时催化剂显示了最佳的氮氧化物(NO_x)储存效果.进一步的研究结果显示,当采用CO作为还原剂时,经过三次NSR循环后,催化剂中出现了Sr₃Fe₂O₇新物相,而该物相可能具有比La_0.7Sr_0.3Co_0.8Fe_0.2O₃钙钛矿更佳的NO_x储存性能.综上所述,CO作为还原剂时可能使钙钛矿催化剂产生更多的氧空位以及更易于储存NO_x的Sr₃Fe₂O₇物相,这些原因使其NO_x储存性能得到了大幅度改善.

关键词: 稀燃, 钙钛矿, 氮氧化物, 储存, 还原, 还原剂

Abstract:

A La_0.7Sr_0.3Co_0.8Fe_0.2O₃ perovskite-type catalyst was synthesized by a sol-gel method. The influence of different reductants (CO, C₃H₆, and H₂) on the NO_x storage capacity and NO-to-NO₂ conversion of the perovskite was evaluated before and after the NO_x storage-reduction (NSR) tests. Our O₂temperature programmed desorption findings showed that a large number of oxygen vacancies were generated in the COreduced perovskite. These oxygen vacancies are effective sites for NO_x storage. The catalytic tests and Fourier transform infrared (FTIR) spectroscopy results showed that during the NSRtests of catalysts that used CO as the reductant, the catalysts demonstrated excellent NO_x storage performance. Further investigations revealed the generation of a new Sr₃Fe₂O₇ phase in the catalyst. This new phase may possess better NO_x storage ability than the La_0.7Sr_0.3Co_0.8Fe_0.2O₃ perovskite. In conclusion, the NO_x storage ability of the catalyst was greatly improved after reduction by CO due to an increase in oxygen vacancies and the generation of a Sr₃Fe₂O₇ phase during NSR cycling.

Key words: Lean-burn, Perovskite, NO_x, Storage, Reduction, Reductant

贤晖, 马爱静, 孟明, 李新刚. 还原剂对La_0.7Sr_0.3Co_0.8Fe_0.2O₃钙钛矿催化剂NO_x储存性能的影响[J]. 物理化学学报, 2013, 29(11): 2437-2443.

XIAN Hui, MA Ai-Jing, MENG Ming, LI Xin-Gang. Influence of Reductants on the NO_x Storage Performances of the La_0.7Sr_0.3Co_0.8Fe_0.2O₃ Perovskite-Type Catalyst[J]. Acta Phys. -Chim. Sin., 2013, 29(11): 2437-2443.

链接本文: https://www.whxb.pku.edu.cn/CN/10.3866/PKU.WHXB201309052

https://www.whxb.pku.edu.cn/CN/Y2013/V29/I11/2437

参考文献

(1) Tan, Y. X.; Huang, C. R.; Gan, S. F.;Wang, Y. G. Environ. Sci.1998, 3, 18. [谭宇新, 黄传荣, 甘世凡, 王永刚. 环境科学,1998, 3, 18.]
(2) Klingstedt, F.; Arve, K.; Eränen, K.; Murzinm, D. Y. Accounts Chem. Res. 2006, 39, 273. doi: 10.1021/ar050185k
(3) Yamazaki, K.; Suzuki, T.; Takahashi, N.; Yokota, K.; Sugiura,M. Appl. Catal. B 2001, 30, 459. doi: 10.1016/S0926-3373(00)00263-0
(4) Liu, Z. M.;Woo, S. I. Catal. Rev. 2006, 48, 43. doi: 10.1080/01614940500439891
(5) Epling,W. S.; Campbell, L. E.; Yezerets, A.; Currier, N.W.;Parks, J. E., II. Catal. Rev. 2004, 46, 163. doi: 10.1081/CR-200031932
(6) Li, X. G.; Meng, M.; Lin, P. Y.; Huang, Z. J.; Fu, Y. L.; Xie, Y.N.; Hu, T. D. Acta Phys. -Chim. Sin. 2001, 17, 1072. [李新刚,孟明, 林培琰, 黄志坚, 伏义路, 谢亚宁, 胡天斗. 物理化学学报, 2001, 17, 1072.] doi: 10.3866/PKU.WHXB20011204
(7) Li, X. G.; Meng, M.; Lin, P. Y.; Fu, Y. L.; Hu, T. D.; Xie, Y. N.;Zhang, J. Top. Catal. 2003, 22, 111. doi: 10.1023/A:1021480115825
(8) Guo, L.; Xian, H.; Li, Q. F.; Chen, D.; Tan, Y. S.; Zhang, J.;Zheng, L. R.; Li, X. G. J. Hazard. Mater. 2013, 260, 543. doi: 10.1016/j.jhazmat.2013.06.013
(9) Liu, J.; Zhao, Z.; Xu, C.; Duan, A.; Jiang, G. J. Phys. Chem. C2008, 112, 5930.
(10) Pena, M. A.; Fierro, J. L. G. Chem. Rev. 2001, 101, 1981. doi: 10.1021/cr980129f
(11) Li, F. L.; Guo, L.; Xian, H.; Meng, M.; Li, Z. J.; Bao, J.; Li, X.G. Acta Phys. -Chim. Sin. 2013, 29, 605. [李锋丽, 郭丽, 贤晖, 孟明, 李志军, 鲍俊, 李新刚. 物理化学学报, 2013, 29,605.] doi: 10.3866/PKU.WHXB201212241
(12) Xian, H.; Zhang, X.W.; Li, X. G.; Li, L. Y.; Zou, H. H.; Meng,M.; Li, Q.; Tan, Y. S.; Tsubaki, N. J. Phys. Chem. C 2010, 114,11844.
(13) Xian, H.; Li, F. L.; Li, X. G.; Zhang, X.W.; Meng, M.; Zhang,T. Y.; Tsubaki, N. Fuel Proc. Technol. 2011, 92, 1718. doi: 10.1016/j.fuproc.2011.04.021
(14) Zou, H. H. Study on the Structure, Property and StorageMechanism of the Rare-Earth Perovskite-Type La1-x SrxCo1-y FeyO3 NOx Storage-Reduction Catalyst. Master Dissertation,Tianjin University, Tianjin, 2009. [邹鸿鹄. 稀土钙钛矿型La1-x SrxCo1-y FeyO3 NSR 型催化剂的结构性能及储存机理研究[D]. 天津: 天津大学, 2009.]
(15) Kim, C.; Qi, G.; Dahlberg, K.; Li,W. Science 2010, 327, 1624.doi: 10.1126/science.1184087
(16) Li, X. G.; Dong, Y. H.; Xian, H.; Hernandez,W. Y.; Meng, M.;Zou, H. H.; Ma, A. J.; Zhang, T. Y.; Jiang, Z.; Tsubaki, N.Energy Environ. Sci. 2011, 4, 3351. doi: 10.1039/c1ee01726h
(17) Ding, Q.; Xian, H.; Tan, Y. S.; Tsubaki, N.; Li, X. G. Catal. Sci. Technol. 2013, 3, 1493. doi: 10.1039/c3cy00105a
(18) Li, X. G.; Chen, C.; Liu, C.; Xian, H.; Guo, L.; Lv, J. L.; Jiang,Z.; Vernoux, P. ACS Catal. 2013, 3, 1071. doi: 10.1021/cs400136t
(19) Ma, A. J.;Wang, S. Z.; Zou, H. H.; Meng, M.; Li, Z. J.; Bao, J.;Li, X. G. Acta Phys. -Chim. Sin. 2012, 28, 1474. [马爱静, 王绍增, 邹鸿鹄, 孟明, 李志军, 鲍俊, 李新刚. 物理化学学报, 2012, 28, 1474.] doi: 10.3866/PKU.WHXB201203311
(20) Ma, A. J.;Wang, S. Z.; Liu, C.; Xian, H.; Ding, Q.; Guo, L.;Meng, M.; Tan, Y. S.; Tsubaki, N.; Zhang, J.; Zheng, L. R.; Li,X. G. Appl. Catal. B 2013, doi: 10.1016/j.apcatb.2013.06.005.
(21) Natile, M.; Poletto, F.; Galenda, A.; Glisenti, A.; Montini, T.;Rogatis, L.; Fornasiero, P. Chem. Mater. 2008, 20, 2314. doi: 10.1021/cm703329k
(22) Zhao, Z.; Yang, X.;Wu, Y. Appl. Catal. B 1996, 8, 281. doi: 10.1016/0926-3373(95)00067-4
(23) Roy, S.; Baiker, A. Chem. Rev. 2009, 109, 4054. doi: 10.1021/cr800496f
(24) Singh, D.; Singh, R.; Sharma, S.; Sharma, M. Ionics 2013, 19,499. doi: 10.1007/s11581-012-0752-6
(25) Ferri, D.; Formi, L.; Dekkers, M. A. P.; Nieuwenhuys, B. E.Appl. Catal. B 1998, 16, 339. doi: 10.1016/S0926-3373(97)00090-8
(26) Leanza, R.; Rossetti, I.; Fabbrini, L.; Oliva, C.; Forni, L. Appl. Catal. B 2000, 28, 55. doi: 10.1016/S0926-3373(00)00163-6

[1]	胡荣, 韦丽云, 鲜靖林, 房光钰, 吴植傲, 樊淼, 郭家越, 李青翔, 刘凯思, 姜会钰, 徐卫林, 万骏, 姚永刚. 微波热冲快速制备二维多孔La_0.2Sr_0.8CoO₃钙钛矿用于高效电催化析氧反应[J]. 物理化学学报, 2023, 39(9): 2212025 -0 .
[2]	高凤雨, 刘恒恒, 姚小龙, Sani Zaharaddeen, 唐晓龙, 罗宁, 易红宏, 赵顺征, 于庆君, 周远松. 球形表面富锰Mn_xCo_3−xO_4−ƞ尖晶石型催化剂选择性催化还原NO_x研究[J]. 物理化学学报, 2023, 39(9): 2212003 -0 .
[3]	于彦会, 饶鹏, 封苏阳, 陈民, 邓培林, 李静, 苗政培, 康振烨, 沈义俊, 田新龙. 钴原子团簇用于高效氧还原反应[J]. 物理化学学报, 2023, 39(8): 2210039 -0 .
[4]	兰畅, 楚宇逸, 王烁, 刘长鹏, 葛君杰, 邢巍. 质子交换膜燃料电池阴极非贵金属M-N_x/C型氧还原催化剂研究进展[J]. 物理化学学报, 2023, 39(8): 2210036 -0 .
[5]	陈瑶, 陈存, 曹雪松, 王震宇, 张楠, 刘天西. CO₂和N₂电还原中缺陷及界面工程的最新进展[J]. 物理化学学报, 2023, 39(8): 2212053 -0 .
[6]	王中辽, 汪静, 张金锋, 代凯. 光激发电荷在光催化氧化还原反应中的全利用[J]. 物理化学学报, 2023, 39(6): 2209037 -0 .
[7]	王吉超, 乔秀, 史维娜, 贺景, 陈军, 张万庆. 多面体状Cu₂O修饰片状BiOI的S型异质结构筑及光催化水蒸气中CO₂转化性能研究[J]. 物理化学学报, 2023, 39(6): 2210003 -0 .
[8]	张怡宁, 高明, 陈松涛, 王会琴, 霍鹏伟. Ag/CN/ZnIn₂S₄ S型异质结等离子体光催化剂的制备及其增强光还原CO₂研究[J]. 物理化学学报, 2023, 39(6): 2211051 -0 .
[9]	罗铖, 龙庆, 程蓓, 朱必成, 王临曦. Pt-C₃N₄/BiOCl S型异质结应用于光催化CO₂还原的理论计算研究[J]. 物理化学学报, 2023, 39(6): 2212026 -0 .
[10]	杨帅, 徐瑜歆, 郝子坤, 秦胜建, 张润鹏, 韩钰, 杜利伟, 朱紫洢, 杜安宁, 陈欣, 吴昊, 乔冰冰, 李坚, 王艺, 孙昺晨, 闫融融, 赵晋津. 高效医学传感钙钛矿材料研究进展[J]. 物理化学学报, 2023, 39(5): 2211025 -0 .
[11]	荣佑文, 桑佳琪, 车丽, 高敦峰, 汪国雄. 二氧化碳电催化还原中的电解质效应[J]. 物理化学学报, 2023, 39(5): 2212027 -0 .
[12]	于艳科, 耿梦荞, 魏德胜, 何炽. 钾对CuSO₄/TiO₂脱硝催化剂的失活效应[J]. 物理化学学报, 2023, 39(4): 2206034 -0 .
[13]	吕浩亮, 王雪杰, 杨宇, 刘涛, 张留洋. 还原氧化石墨烯包覆MOF衍生In₂Se₃用于钠离子电池负极[J]. 物理化学学报, 2023, 39(3): 2210014 -0 .
[14]	文永涛, 李静, 高晓峰, 田聪聪, 朱昊, 余国木, 张晓俐, Park Hyesung, 黄福志. 控制碘化铅形貌两步连续刮涂法大面积制备甲脒基钙钛矿薄膜[J]. 物理化学学报, 2023, 39(2): 2203048 -0 .
[15]	庄必浩, 靳子骢, 田德华, 朱遂意, 曾琳茜, 范建东, 娄在祝, 李闻哲. 新型(4-HBA)SbX₅∙H₂O类钙钛矿单晶及其卤素结构对发光特性的调控[J]. 物理化学学报, 2023, 39(1): 2209007 -0 .

还原剂对La_0.7Sr_0.3Co_0.8Fe_0.2O₃钙钛矿催化剂NO_x储存性能的影响

Influence of Reductants on the NO_x Storage Performances of the La_0.7Sr_0.3Co_0.8Fe_0.2O₃ Perovskite-Type Catalyst

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