高硅MFI分子筛膜的合成与低温脱除膜内有机模板剂

doi:10.3866/PKU.WHXB201511243

物理化学学报 >> 2016, Vol. 32 >> Issue (2): 519-526.doi: 10.3866/PKU.WHXB201511243

高硅MFI分子筛膜的合成与低温脱除膜内有机模板剂

赵淑蘅^1,²,郎林^1,*(),江俊飞^1,²,阴秀丽¹,吴创之¹

¹ 中国科学院广州能源研究所, 中国科学院可再生能源重点实验室, 广州 510640
² 中国科学院大学, 北京 100049

收稿日期:2015-09-24 发布日期:2016-01-30
通讯作者: 郎林 E-mail:langlin@ms.giec.ac.cn
基金资助:
国家自然科学基金(51202245, 51106165);广东省自然科学基金(S2013010014896, 10251007006000000)

Synthesis and Low-Temperature Detemplation of High-Silica MFI Zeolite Membranes

Shu-Heng ZHAO^1,²,Lin LANG^1,*(),Jun-Fei JIANG^1,²,Xiu-Li YIN¹,Chuang-Zhi WU¹

¹ CAS Key Laboratory of Renewable Energy, Guangzhou Institute of Energy Conversion, Chinese Academy of Sciences, Guangzhou 510640, P. R. China
² University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, P. R. China

Received:2015-09-24 Published:2016-01-30
Contact: Lin LANG E-mail:langlin@ms.giec.ac.cn
Supported by:
the National Natural Science Foundation of China(51202245, 51106165);Natural Science Foundation ofGuangdong Province, China(S2013010014896, 10251007006000000)

摘要/Abstract

摘要：

采用旋涂法在粗糙的α-Al₂O₃载体片上制备出较完备的分子筛晶种层;以四丙基氢氧化铵(TPAOH)为有机模板剂,通过调控合成液的H₂O/Si摩尔比,实现了对分子筛晶体面内优先生长的调控;经过三次水热合成得到致密交联的h0h-轴取向高硅MFI分子筛膜,膜厚约为8 μm(包括~5 μm致密层和~3 μm过渡层)。采用先低温加氢裂解后低温空气氧化的两步法脱除工艺,有效脱除了分子筛膜内的有机模板剂。相比于传统高温煅烧法,该法可以避免分子筛膜因脱除模板剂而形成的较大晶间缺陷。因而采用低温两步法脱除模板剂的分子筛膜片在30 ℃时具有较好的CO₂分离效果,其CO₂/N₂分离因子达到5.2, CO₂渗透通量高达5.8 × 10^-7mol·m^-2·s^-11·Pa^-1。

关键词: 高硅MFI分子筛膜, 模板剂脱除, 低温加氢裂解, 气体膜分离, 载体

Abstract:

High-silica MFI zeolite membranes supported on porous α-alumina discs were prepared by a seeded secondary growth method, using tetrapropylammonium hydroxide (TPAOH) as organic template. First, nanocrystals were deposited on rough α-Al₂O₃ discs by a spin-on process. Then, based on controlling the H₂O/Si molar ratio of the synthetic solution, a restricting in-plane h0h-oriented growth method with an ultra-dilute precursor was designed to prepare non-defective zeolite membranes that were as thin as possible. Finally, crosslinked and dense MFI zeolite membranes were prepared after the third synthesis step, giving a membrane layer thickness of about 8 μm, including ~5 μm dense layers and ~3 μm intermediate layers. Anovel, two-step method, coupling by low-temperature hydrocracking and oxidation, is proposed for efficient removal of the template from zeolite membranes. Compared with traditional high-temperature calcination, template removal by the two-step method could eliminate the grain boundary defects formed in response to stresses induced by heat treatment. As a result, the membranes treated by the two-step detemplation method displayed a preferable CO₂/N₂ separation factor (about 5.2) and high CO₂ permeance (5.8 × 10^-7 mol·m^-2·s^-11·Pa^-1) at 30 ℃.

Key words: High-silica MFI zeolite membrane, Template removal, Low-temperature hydrocracking, Gas permeation, Support

赵淑蘅,郎林,江俊飞,阴秀丽,吴创之. 高硅MFI分子筛膜的合成与低温脱除膜内有机模板剂[J]. 物理化学学报, 2016, 32(2), 519-526. doi: 10.3866/PKU.WHXB201511243

Shu-Heng ZHAO,Lin LANG,Jun-Fei JIANG,Xiu-Li YIN,Chuang-Zhi WU. Synthesis and Low-Temperature Detemplation of High-Silica MFI Zeolite Membranes[J]. Acta Phys. -Chim. Sin. 2016, 32(2), 519-526. doi: 10.3866/PKU.WHXB201511243

链接本文: https://www.whxb.pku.edu.cn/CN/10.3866/PKU.WHXB201511243

https://www.whxb.pku.edu.cn/CN/Y2016/V32/I2/519

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