物理化学学报 >> 2020, Vol. 36 >> Issue (11): 2004014.doi: 10.3866/PKU.WHXB202004014
收稿日期:
2020-04-04
录用日期:
2020-04-24
发布日期:
2020-04-28
通讯作者:
佟静
E-mail:tongjinglnu@sina.com
基金资助:
Lu Liu, Yuping Xu, Xia Chen, Mei Hong, Jing Tong()
Received:
2020-04-04
Accepted:
2020-04-24
Published:
2020-04-28
Contact:
Jing Tong
E-mail:tongjinglnu@sina.com
Supported by:
摘要:
通过核磁共振(NMR)氢谱和碳谱表征1-烷基-3-甲基咪唑氯化物离子液体(1-乙基-3-甲基咪唑氯化物,1-丁基-3-甲基咪唑氯化物和1-己基-3-甲基咪唑氯化物)的结构,并借助热重仪器研究该类离子液体的蒸发特性。热重实验包括动态热重实验和恒温热重实验。前者的目的是确定实验样品的初始分解温度和恒温热重实验的温度范围。后者是在实验温度范围内记录实验样品的质量随时间的变化。借助Langmuir方程和Clausius-Clapeyron方程对数据进行拟合,从而获得该类离子液体在平均温度下的蒸发焓。查阅文献得到关于物质密度和表面张力的实验数据。借助本课题组之前提出的新模型,估算了1-辛基-3-甲基咪唑氯化物的蒸发焓,并将其与文献值进行比较。结果表明,估算值与文献值在同一数量级。与前期工作中的羧酸和氨基酸咪唑类离子液体的蒸发焓比较,发现阳离子相同时,变换阴离子会影响离子液体的蒸发焓,顺序为:氨基酸咪唑类>羧酸咪唑类>卤素咪唑类。结合三者的结构差异,推断上述顺序与分子间氢键有关。
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表1
实验材料的纯度和来源"
Chemical name | Source | Purification method | Final mole fraction purity |
[C2mim]Cl a | Lanzhou Institute of Chemical Physics | solvent elution | > 0.99 |
[C4mim]Cl b | Lanzhou Institute of Chemical Physics | solvent elution | > 0.99 |
[C6mim]Cl c | Lanzhou Institute of Chemical Physics | solvent elution | > 0.99 |
表2
443.15–503.15 K,[Cnmim]Cl (n = 2, 4, 6)的?dm/dt值"
T/K | 1010(–dm/dt)/(kg·s?1) | r2 | sd | |
[C2mim]Cl | 443.15 | 0.549 ± 0.0171 | 0.9999 | 2.27 × 10?2 |
453.15 | 1.108 ± 0.0259 | 0.9990 | 9.44 × 10?2 | |
463.15 | 1.649 ± 0.0468 | 0.9978 | 1.33 × 10?1 | |
473.15 | 2.801 ± 0.0764 | 0.9959 | 3.21 × 10?1 | |
483.15 | 5.026 ± 0.128 | 0.9958 | 5.84 × 10?1 | |
493.15 | 9.104 ± 0.224 | 0.9959 | 1.05 × 100 | |
503.15 | 17.22 ± 0.406 | 0.9960 | 2.01 × 100 | |
[C4mim]Cl | 443.15 | 0.650 ± 0.0175 | 0.9999 | 2.04 × 10?2 |
453.15 | 1.116 ± 0.0272 | 0.9984 | 1.18 × 10?1 | |
463.15 | 1.894 ± 0.0618 | 0.9950 | 2.40 × 10?1 | |
473.15 | 3.626 ± 0.107 | 0.9946 | 4.81 × 10?1 | |
483.15 | 7.213 ± 0.220 | 0.9937 | 1.03 × 100 | |
493.15 | 12.17 ± 0.0515 | 0.9999 | 2.56 × 10?1 | |
503.15 | 24.79 ± 0.0513 | 1.0000 | 2.49 × 10?1 | |
[C6mim]Cl | 443.15 | 0.752 ± 0.0171 | 0.9999 | 2.58 × 10?2 |
453.15 | 1.464 ± 0.0322 | 0.9976 | 1.91 × 10?1 | |
463.15 | 2.570 ± 0.0720 | 0.9958 | 2.97 × 10?1 | |
473.15 | 4.970 ± 0.142 | 0.9947 | 6.50 × 10?1 | |
483.15 | 9.648 ± 0.271 | 0.9946 | 1.27 × 100 | |
493.15 | 18.57 ± 0.477 | 0.9954 | 2.26 × 100 | |
503.15 | 40.54 ± 0.289 | 0.9996 | 1.43 × 100 |
表3
443.15–503.15 K,[Cnmim]Cl (n = 2, 4, 6)的ln[(?dm/dt)·T1/2]值"
T/K | T ?1/K?1 | (T/M)1/2/(K·mol·kg?1)1/2 | 1010υ/(K·mol·kg·s?2)1/2 | ln[(?dm/dt)·T1/2]/(K1/2·kg·s?1) | |
[C2mim]Cl | 443.15 | 0.002256 | 54.98 | 30.18 | ?20.58 |
453.15 | 0.002207 | 55.59 | 61.58 | ?19.87 | |
463.15 | 0.002159 | 56.20 | 92.66 | ?19.46 | |
473.15 | 0.002113 | 56.81 | 159.1 | ?18.92 | |
483.15 | 0.002070 | 57.40 | 288.5 | ?18.32 | |
493.15 | 0.002028 | 58.00 | 528.0 | ?17.72 | |
503.15 | 0.001987 | 58.58 | 1009 | ?17.07 | |
[C4mim]Cl | 443.15 | 0.002256 | 50.96 | 33.12 | ?20.41 |
453.15 | 0.002207 | 51.53 | 57.49 | ?19.86 | |
463.15 | 0.002159 | 52.09 | 98.66 | ?19.32 | |
473.15 | 0.002113 | 52.65 | 190.9 | ?18.66 | |
483.15 | 0.002070 | 53.21 | 383.8 | ?17.96 | |
493.15 | 0.002028 | 53.75 | 654.0 | ?17.43 | |
503.15 | 0.001987 | 54.30 | 1346 | ?16.70 | |
[C6mim]Cl | 443.15 | 0.002256 | 46.75 | 35.18 | ?20.26 |
453.15 | 0.002207 | 47.28 | 69.21 | ?19.59 | |
463.15 | 0.002159 | 47.80 | 122.8 | ?19.01 | |
473.15 | 0.002113 | 48.31 | 240.1 | ?18.34 | |
483.15 | 0.002070 | 48.82 | 471.0 | ?17.67 | |
493.15 | 0.002028 | 49.32 | 915.7 | ?17.00 | |
503.15 | 0.001987 | 49.82 | 2020 | ?16.21 |
表5
T = 298.15 K [Cnmim]Thr (n = 2–6),[Cnmim]Pro (n = 2–6)和[Cnmim]Cl (n = 2, 4, 6)的ΔHvap(298)值"
[Cnmim]Thr (n = 2–6) | ΔHvap(298)/(kJ·mol?1) | [Cnmim]Pro (n = 2–6) | ΔHvap(298)/(kJ·mol?1) | [Cnmim]Cl (n = 2, 4, 6) | ΔHvap(298)/(kJ·mol?1) |
[C2mim]Thr | 122.0 | [C2mim]Pro | 118.6 | [C2mim]Cl | 115.1 |
[C3mim]Thr | 126.0 | [C3mim]Pro | 123.9 | ||
[C4mim]Thr | 130.0 | [C4mim]Pro | 126.8 | [C4mim]Cl | 123.9 |
[C5mim]Thr | 134.0 | [C5mim]Pro | 130.3 | ||
[C6mim]Thr | 138.4 | [C6mim]Pro | 136.5 | [C6mim]Cl | 133.3 |
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