杂多酸/离子液体杂化材料催化苯的高选择性羟基化

doi:10.3866/PKU.WHXB201609181

物理化学学报 >> 2016, Vol. 32 >> Issue (12): 2961-2967.doi: 10.3866/PKU.WHXB201609181

杂多酸/离子液体杂化材料催化苯的高选择性羟基化

马青^{^1,}^²,童金辉^{^1,}^{^2,}*(),宿玲弟^{^1,}^²,王文慧^{^1,}^²,马文梅^{^1,}^²,薄丽丽^³

¹ 西北师范大学化学化工学院,兰州730070
² 生态环境相关高分子材料教育部重点实验室,兰州730070
³ 甘肃农业大学理学院,兰州730070

收稿日期:2016-07-25 发布日期:2016-11-30
通讯作者: 童金辉 E-mail:jinhuitong@126.com
基金资助:
国家自然科学基金;教育部长江学者和创新团队发展计划;和西北师范大学本科生学术能力提升计划项目资助

Highly Selective Hydroxylation of Benzene Catalyzed by Hybrids of Polyoxometalate/Ionic Liquid

Qing MA^{^1,}^²,Jin-Hui TONG^{^1,}^{^2,}*(),Ling-Di SU^{^1,}^²,Wen-Hui WANG^{^1,}^²,Wen-Mei MA^{^1,}^²,Li-Li BO^³

¹ College of Chemistry and Chemical Engineering, Northwest Normal University, Lanzhou 730070, P. R. China
² Key Laboratory of Eco-Environment-Related Polymer Materials, Ministry of Education, Lanzhou 730070, P. R. China
³ College of Science, Gansu Agricultural University, Lanzhou 730070, P. R. China

Received:2016-07-25 Published:2016-11-30
Contact: Jin-Hui TONG E-mail:jinhuitong@126.com
Supported by:
国家自然科学基金;教育部长江学者和创新团队发展计划;和西北师范大学本科生学术能力提升计划项目资助

摘要/Abstract

摘要：

制备了V取代的磷钼酸H_3+xPMo_12-xV_xO₄₀（x=0，1，2）及1-丁基-3-甲基咪唑溴盐离子液体（[C₄mim]Br），并采用离子交换的方法制备了系列杂化材料（[C₄mim]3+xPMo_12-xV_xO₄₀，x=0，1，2）；采用X射线衍射（XRD）、傅里叶变换红外光谱（FT-IR）、紫外-可见漫反射光谱（UV-Vis DRS）对所制备样品进行了表征；以H₂O₂为氧化剂，考察了所得样品催化苯羟基化制苯酚的活性。结果表明，和相应的离子液体及杂多酸相比，杂化材料的催化活性得到了很大的提高，尤其是催化剂[C₄mim]₅PMo₁₀V₂O₄₀，在优化后的条件下，苯的转化率可达到21%，苯酚的选择性在99%以上。而且，该催化剂具有很好的可重复使用性，连续使用五次后，苯的转化率和苯酚的选择性没有明显降低。

关键词: 杂多酸, 离子液体, 杂化材料, 苯羟基化

Abstract:

Aseriesof hybridmaterials ([C₄mim]_3+xPMo_12-xV_xO₄₀, x=0, 1, 2)basedonV-substitutedphosphomolybdic acidH_3+xPMo_12-xV_xO₄₀ (x=0, 1, 2) and ionic liquid 1-butyl-3-methyl imidazolium bromide ([C₄mim]Br) have been prepared by an anion-exchange method. The samples were characterized by X-ray diffraction (XRD), Fourier transform infrared spectrophotometry (FT-IR) and UV-Vis diffuse reflectance spectra (UV-Vis DRS) analysis. The catalytic performances of the samples were tested in oxidation of benzene to produce phenol using H₂O₂ as the oxidant. The results showed that the hybrids[C₄mim]_3+xPMo_12-xV_xO₄₀ exhibit much higher catalytic properties than both the corresponding moieties. In particular, under the optimized conditions, 21% of benzene conversion and 99%selectivity for phenol have been obtained with[C₄mim]₅PMo₁₀V₂O₄₀. The sample also exhibits good reusability and was reused five times without a significant decrease in conversion and selectivity.

Key words: Polyoxometalate, Ionic liquid, Hybrid material, Hydroxylation of benzene

马青,童金辉,宿玲弟,王文慧,马文梅,薄丽丽. 杂多酸/离子液体杂化材料催化苯的高选择性羟基化[J]. 物理化学学报, 2016, 32(12), 2961-2967. doi: 10.3866/PKU.WHXB201609181

Qing MA,Jin-Hui TONG,Ling-Di SU,Wen-Hui WANG,Wen-Mei MA,Li-Li BO. Highly Selective Hydroxylation of Benzene Catalyzed by Hybrids of Polyoxometalate/Ionic Liquid[J]. Acta Phys. -Chim. Sin. 2016, 32(12), 2961-2967. doi: 10.3866/PKU.WHXB201609181

链接本文: https://www.whxb.pku.edu.cn/CN/10.3866/PKU.WHXB201609181

https://www.whxb.pku.edu.cn/CN/Y2016/V32/I12/2961

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杂多酸/离子液体杂化材料催化苯的高选择性羟基化

Highly Selective Hydroxylation of Benzene Catalyzed by Hybrids of Polyoxometalate/Ionic Liquid

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