基于碳化钼材料CO2加氢制备高附加值化学品的热催化研究进展

doi:10.3866/PKU.WHXB202304003

物理化学学报 >> 2024, Vol. 40 >> Issue (4): 2304003.doi: 10.3866/PKU.WHXB202304003

所属专题：多物理场能源催化转化

基于碳化钼材料CO₂加氢制备高附加值化学品的热催化研究进展

徐勇庆¹, 杨玉瑶¹, 武孟娜¹, 杨潇潇¹, 别璇¹, 张时语¹, 李清海¹, 张衍国¹, 张宸伟¹, PrzekopRobert E.², SztorchBogna², BrzakalskiDariusz², 周会¹^,*()

¹ 清华大学, 能源与动力工程系, 热科学与动力工程教育部重点实验室, 二氧化碳资源利用与减排技术北京市重点实验室, 北京 100084
² Centre for Advanced Technologies, Adam Mickiewicz University in Poznan, Poznan 61-614 Poland

收稿日期:2023-04-03 修回日期:2023-06-12 录用日期:2023-06-12 发布日期:2023-06-20
通讯作者: Email: huizhou@tsinghua.edu.cn (周会)
基金资助:
国家自然科学基金(52276202); 国家自然科学基金(52206147); 国际气候变化与碳中和联合基金, 清华-丰田联合研究基金, 化学工程国家重点实验室(SKL-ChE-22A03); 华能集团科学技术研究项目(KTHT-U22YYJC12); 清华大学山西省清洁能源研究院创新项目种子基金

Review on Using Molybdenum Carbides for the Thermal Catalysis of CO₂ Hydrogenation to Produce High-Value-Added Chemicals and Fuels

Yongqing Xu¹, Yuyao Yang¹, Mengna Wu¹, Xiaoxiao Yang¹, Xuan Bie¹, Shiyu Zhang¹, Qinghai Li¹, Yanguo Zhang¹, Chenwei Zhang¹, Robert E. Przekop², Bogna Sztorch², Dariusz Brzakalski², Hui Zhou¹^,*()

¹ Key Laboratory for Thermal Science and Power Engineering of Ministry of Education, Beijing Key Laboratory of CO₂ Utilization and Reduction Technology, Department of Energy and Power Engineering, Tsinghua University, Beijing 100084, China
² Centre for Advanced Technologies, Adam Mickiewicz University in Poznan, Poznan 61-614, Poland

Received:2023-04-03 Revised:2023-06-12 Accepted:2023-06-12 Published:2023-06-20
Contact: Email: huizhou@tsinghua.edu.cn (Hui Zhou)
Supported by:
the National Natural Science Foundation of China(52276202); the National Natural Science Foundation of China(52206147); International Joint Mission On Climate Change and Carbon Neutrality, Tsinghua-Toyota Joint Research Fund, State Key Laboratory of Chemical Engineering, China(SKL-ChE-22A03); Huaneng Group Science and Technology Research Project, China(KTHT-U22YYJC12); Tsinghua University-Shanxi Clean Energy Research Institute Innovation Project Seed Fund, China

摘要/Abstract

摘要：

CO₂加氢对于CO₂转化制备高附加值化学品和燃料以实现二氧化碳利用及能源储存至关重要。CO₂加氢包括甲烷化、逆水煤气变换、甲醇化和CO₂直接费托合成等。碳化钼，尤其是其二维材料，由于其低成本和良好的性能而备受关注。在CO₂加氢反应中，由于碳的渗入，导致晶格膨胀以及价电子增加，碳化钼基催化剂展现出了类似于贵金属催化剂的性质。碳化钼可以通过程序升温渗碳法、选择性蚀刻法、机械合金合成法、化学气相沉积法、原位热渗碳法以及溶液相合成法等来制备。到目前为止，学者已经对基于碳化钼的材料的CO₂转化进行大量研究，这些材料具有良好的CO₂转化活性和对目标产物的选择性。碳化钼材料的催化性能可以通过调节碳化钼中的C/Mo比、在碳化钼与负载金属之间建立强的金属-载体相互作用以及调整材料的界面结构来实现。然而，基于碳化钼的热催化CO₂转化仍处于初级阶段。本文综述基于碳化钼的热催化CO₂加氢制备高附加值化学品和燃料的研究进展，并分析其面临的挑战和机遇。

关键词: CO₂加氢, 碳化钼, 热催化, 异相催化, MXenes

Abstract:

CO₂ hydrogenation is critical to producing high-value-added carbon-based chemicals and fuels to achieving both hydrogen energy storage and CO₂ utilization. Examples of CO₂ hydrogenation include methanation (Sabatier process) to produce methane, reverse water-gas shift reaction (RWGS) to generate CO, methanol synthesis for the methanol economy, and CO₂ direct Fischer-Tropsch (CO₂-FT) reaction to produce olefins. The precious metal catalysts used in these reactions are efficient but too expensive to be used on a large scale. Further, although some non-precious metal catalysts can be used for these hydrogenation reactions, they suffer from deactivation during long-term processes. Over the past few decades, molybdenum carbides, which are transition metal carbides (TMCs), have attracted significant attention owing to their low cost and similar catalytic performance to precious metal catalysts in CO₂ hydrogenation reactions. Recently, two-dimensional molybdenum carbide MXenes have shown impressive activity in CO₂ hydrogenation reactions. Owing to the presence of carbon, the MXene lattice is expanded; this leads to an increase in valence electrons and endows the two-dimensional molybdenum carbide-based catalyst with different properties than metallic Mo. The two-dimensional molybdenum carbide-based materials can be prepared by temperature-programmed carburization, selective etching, mechanical alloying synthesis, chemical vapor deposition, in situ thermal carburization, and solution-phase synthesis methods. Thus far, a host of studies have been performed on CO₂ conversion with molybdenum carbide-based materials, which show promising activity during CO₂ conversion and selectivity towards target products. Both α-MoC_1−x and β-MoC_y have shown outstanding thermocatalytic activity, product selectivity, and reaction stability during CO₂ hydrogenation to CO at 300−600 ℃. In addition, molybdenum carbide-based materials were also found to be an interesting catalyst for direct CO₂ Fischer-Tropsch synthesis. The application potential of the molybdenum carbide-based materials could be further tuned by changing the C/Mo ratio in the bulk molybdenum carbide, strengthening the interactions between molybdenum carbide and the supported metal, and tailoring the interface structure of the materials. However, the thermal catalytic CO₂ conversion based on molybdenum carbide-based materials is still in its infancy. This paper summarizes the progress toward molybdenum carbide catalysis of CO₂ hydrogenation process for producing high-value-added chemicals and fuels. Furthermore, the challenges and opportunities for molybdenum carbide materials as catalysts for CO₂ hydrogenation are discussed to provide insights for future development in this emerging field.

Key words: CO₂ hydrogenation, Molybdenum carbide, Thermal catalysis, Heterogeneous catalysis, MXenes

徐勇庆, 杨玉瑶, 武孟娜, 杨潇潇, 别璇, 张时语, 李清海, 张衍国, 张宸伟, PrzekopRobert E., SztorchBogna, BrzakalskiDariusz, 周会. 基于碳化钼材料CO₂加氢制备高附加值化学品的热催化研究进展[J]. 物理化学学报, 2024, 40(4), 2304003. doi: 10.3866/PKU.WHXB202304003

Yongqing Xu, Yuyao Yang, Mengna Wu, Xiaoxiao Yang, Xuan Bie, Shiyu Zhang, Qinghai Li, Yanguo Zhang, Chenwei Zhang, Robert E. Przekop, Bogna Sztorch, Dariusz Brzakalski, Hui Zhou. Review on Using Molybdenum Carbides for the Thermal Catalysis of CO₂ Hydrogenation to Produce High-Value-Added Chemicals and Fuels[J]. Acta Phys. -Chim. Sin. 2024, 40(4), 2304003. doi: 10.3866/PKU.WHXB202304003

链接本文: https://www.whxb.pku.edu.cn/CN/10.3866/PKU.WHXB202304003

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图/表 20

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表1

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表2

Catalyst	Reaction condition	a. CO₂ conversion (%); b. TOF(umol·m⁻²·s⁻¹)	Product selectivity (%)					Ref.
Catalyst	Reaction condition	a. CO₂ conversion (%); b. TOF(umol·m⁻²·s⁻¹)	CO	CH₄	C₂H₆	CH₃OH	C₂⁺	Ref.
MoC_20E-700/TiO₂-P	250 ℃, 30 bar, H₂ : CO₂ = 3 : 1	1.6 ^a	71	22	4	3	–	114
MoC_20E-700/TiO₂-D	250 ℃, 30 bar, H₂ : CO₂ = 3 : 1	2.2 ^a	68	16	5	11	–	114
MoC_20E-700/ZrO₂	250 ℃, 30 bar, H₂ : CO₂ = 3 : 1	1.7 ^a	69	24	3	4	–	114
Ir1/2D-Mo₂C	DFT calculations	–	–	–	–	–	–	127
Mo₂C	220 ℃, 60 bar, H₂ : CO₂ : Ar = 22.7 : 67.2 : 10.1	4.6 ^a	36.2	30.1	7.9	17.7	–	129
Mo₂C	280 ℃, 60 bar, H₂ : CO₂ : Ar = 22.7 : 67.2 : 10.1	16.7 ^a	29.4	47.5	12.7	3.3	–	129
Cu/Mo₂C	220 ℃, 60 bar, H₂ : CO₂ : Ar = 22.7 : 67.2 : 10.1	4.0 ^a	48.5	13.5	3.0	31.5	–	129
Cu/Mo₂C	280 ℃, 60 bar, H₂ : CO₂ : Ar = 22.7 : 67.2 : 10.1	13.4 ^a	47.8	30.8	7.4	7.6	–	129
β-Mo₂C	150 ℃, 20 bar, H₂ : CO₂ = 3 : 1	3.25 ^a	–	–	–	60	–	130
Cu/β-Mo₂C	150 ℃, 20 bar, H₂ : CO₂ = 3 : 1	5 ^a	–	–	–	70	–	130
Cs/β-Mo₂C	150 ℃, 20 bar, H₂ : CO₂ = 3 : 1	3 ^a	–	–	–	50	–	130
Cu/Cs/β-Mo₂C	150 ℃, 20 bar, H₂ : CO₂ = 3 : 1	4 ^a	–	–	–	55	–	130
N, P, S-dC@Mo₂C-973K	220 ℃, 30 bar, H₂ : CO₂ = 3 : 1	18.9 ^a	2.2	32.9	–	56.4	–	133
N, P, S-dC@Mo₂C-1073K	220 ℃, 30 bar, H₂ : CO₂ = 3 : 1	19.4 ^a	3.9	10.6	–	82.4	–	133
N, P, S-dC@Mo₂C-1173K	220 ℃, 30 bar, H₂ : CO₂ = 3 : 1	18.2 ^a	2.9	11.9	–	75.9	–	133
Cu/Mo₂CT_x/SiO_2-2h	230 ℃, 25 bar, H₂ : CO₂ : N₂ = 3 : 1 : 1	0.3–2.2 ^a	46	0	0	42	–	32
Cu/Mo₂CT_x/SiO_2-6h	230 ℃, 25 bar, H₂ : CO₂ : N₂ = 3 : 1 : 1	0.7–3.4 ^a	48	0	0	52	–	32
Cu/Mo₂C	200 ℃, 40 bar, H₂ : CO₂ = 3 : 1	90 ^b	8.6	9.8	3.7	63	–	134
Pd/Mo₂C	200 ℃, 40 bar, H₂ : CO₂ = 3 : 1	97 ^b	9.6	7.6	2.5	68	–	134
Co/Mo₂C	200 ℃, 40 bar, H₂ : CO₂ = 3 : 1	86 ^b	9.5	9.5	5.6	46	–	134
Fe/Mo₂C	200 ℃, 40 bar, H₂ : CO₂ = 3 : 1	99 ^b	6.8	8.1	6.3	58	–	134
5%Cu/Mo₂C	300 ℃, 20 bar, H₂ : CO₂ : Ar = 75 : 15 : 10	21 ^a	38	20	3	31		115
9%Cu/Mo₂C	300 ℃, 20 bar, H₂ : CO₂ : Ar = 75 : 15 : 10	19 ^a	38	25	3	26		115
48%Cu/Mo₂C	300℃, 20 bar, H₂ : CO₂ : Ar = 75 : 15 : 10	13 ^a	40	28	4	21		115
Fe(0.5)-Mo₂C	400 ℃, 40 bar, H₂ : CO₂ = 3 : 1	9.8 ^a	0.5	2.1	3.5	0	92	137

表2

图15

图16

图17

图18

参考文献 156

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基于碳化钼材料CO₂加氢制备高附加值化学品的热催化研究进展

Review on Using Molybdenum Carbides for the Thermal Catalysis of CO₂ Hydrogenation to Produce High-Value-Added Chemicals and Fuels

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Catalyst	Reaction condition	CO₂ conversion (%)	CO selectivity (%)	Ref.
PdNi/CeO₂	300 ℃; H₂ : CO₂ = 2 : 1	2.5	37.5	109
β-Mo₂C	300 ℃; H₂ : CO₂ = 2 : 1	8.7	93.5	109
Co/β-Mo₂C	300 ℃; H₂ : CO₂ = 2 : 1	9.5	98.1	109
β-Mo₂C	300 ℃; H₂ : CO₂ = 2 : 1	–	100	110
β-Mo₂C	400 ℃; H₂ : CO₂ = 2 : 1	1.5	100	110
β-Mo₂C	500 ℃; H₂ : CO₂ = 2 : 1	6	100	110
β-Mo₂C	600 ℃; H₂ : CO₂ = 2 : 1	16	100	110
Cu/β-Mo₂C	300 ℃; H₂ : CO₂ = 2 : 1	5	96.5	110
Cu/β-Mo₂C	400 ℃; H₂ : CO₂ = 2 : 1	17	97.6	110
Cu/β-Mo₂C	500 ℃; H₂ : CO₂ = 2 : 1	29	99.0	110
Cu/β-Mo₂C	600 ℃; H₂ : CO₂ = 2 : 1	40	99.2	110
1K-Cu/β-Mo₂C	350 ℃; H₂ : CO₂ = 2.5 : 1	15	99.7	111
1K-Cu/β-Mo₂C	400 ℃; H₂ : CO₂ = 2.5 : 1	25	99.8	111
1K-Cu/β-Mo₂C	500 ℃; H₂ : CO₂ = 2.5 : 1	43	100	111
1K-Cu/β-Mo₂C	600 ℃; H₂ : CO₂ = 2.5 : 1	54	100	111
K-Mo₂C/γ-Al₂O₃	300 ℃; H₂ : CO₂ = 3 : 1 (pilot scale)	8.9	99.2	112
K-Mo₂C/γ-Al₂O₃	450 ℃; H₂ : CO₂ = 3 : 1 (pilot scale)	43.3	95.7	112
K-Mo₂C/γ-Al₂O₃	600 ℃; H₂ : CO₂ = 3 : 1 (pilot scale)	58.5	65.8	112
2D-Mo₂C	430 ℃; H₂ : CO₂ = 1 : 2	10	99	33
2D-Mo₂C	430 ℃; H₂ : CO₂ = 1 : 1	14	97	33
2D-Mo₂C	430 ℃; H₂ : CO₂ = 3 : 1	36	90	33