单原子催化剂在电催化CO2还原中的应用进展

doi:10.3866/PKU.WHXB202305005

摘要/Abstract

摘要：

电催化CO₂还原(ECR)是减少碳排放和促进碳循环的理想方法之一。单原子催化剂(SACs)由于其最大的原子利用率、优异的活性和选择性，已成为多相催化领域的前沿之一进以得到广泛应用。鉴于SACs在ECR领域的探索和应用，本文综述了基于SACs在ECR中应用的研究进展，并提出了SACs在ECR中应用的挑战和前景。具体介绍：(1)介绍了ECR的反应机理，(2) SACs的常用制备策略，(3) SACs在新型Zn-CO₂电池中的应用。最后，提出了SACs在ECR中所面临的挑战和机遇。

关键词: 单原子催化剂, 电还原CO₂, 反应机制, 性能优化, Zn-CO₂电池

Abstract:

Converting CO₂ into valuable carbon products can effectively address the current energy crisis and environmental issues. Electrocatalytic CO₂ reduction (ECR), powered by sustainable electricity, is an ideal approach to reduce carbon emissions and promote the carbon cycle. Electrocatalytic CO₂ reduction, powered by sustainable electricity, is an ideal approach to reduce carbon emissions and promote the carbon cycle. However, CO₂ is a thermodynamically inert molecule, making it challenging to obtain the desired products through ECR. Additionally, ECR involves a complex process of multi-electron and proton transfer, requiring different amounts of electrons and protons to gradually form various reduction products. This complexity highlights the urgent need to develop advanced catalysts to overcome the slow reaction kinetics and intricate coupling pathways associated with ECR. Single-atom catalysts (SACs) have emerged as a cutting-edge frontier in heterogeneous catalysis and find extensive application in ECR due to their high atom utilization, excellent activity, and selectivity. SACs defy the traditional design concept of nanoparticle catalysts and exhibit catalytic activity at the atomic level, maximizing their efficiency. Another advantage of SACs lies in their ability to tune the electronic structure of the active central atom through ligand atoms. However, while SACs provide separate metal active sites with no crosstalk between adjacent metal atoms, they do form strong chemical bonding interactions with the support. Currently, SACs for ECR still face challenges such as low selectivity and the goal of achieving high-value product generation. Therefore, optimizing the performance of SACs is of paramount importance. Considering the extensive exploration and application of SACs in the field of ECR, this review aims to summarize the research progress in SAC applications for ECR. It also addresses the challenges and prospects associated with SACs in ECR applications. Specifically, the review covers: (1) the introduction of the ECR reaction mechanism, (2) common preparation strategies for SACs, and (3) the application of SACs in novel devices based on Zn-CO₂ batteries. Finally, the review discusses the challenges and opportunities that SACs present in the context of ECR.

Key words: Single-atom catalyst, Electrocatalytic CO₂ reduction, Reaction mechanism, Performance optimization, Zn-CO₂ battery

冯雪婷, 商孜昂, 秦荣, 韩云虎. 单原子催化剂在电催化CO₂还原中的应用进展[J]. 物理化学学报, 2024, 40(4), 2305005. doi: 10.3866/PKU.WHXB202305005

Xueting Feng, Ziang Shang, Rong Qin, Yunhu Han. Advances in Single-Atom Catalysts for Electrocatalytic CO₂ Reduction[J]. Acta Phys. -Chim. Sin. 2024, 40(4), 2305005. doi: 10.3866/PKU.WHXB202305005

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图1

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表1

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表2

参考文献 138

1	Yang B. ; Liu K. ; Li H. ; Liu C. ; Fu J. ; Li H. ; Huang J. E. ; Ou P. ; Alkayyali T. ; Cai C. ; et al J. Am. Chem. Soc. 2022, 144, 3039. doi: 10.1021/jacs.1c11253
2	Zhao C. ; Su X. ; Wang S. ; Tian Y. ; Yan L. ; Su Z. J. Mater. Chem. A 2022, 10, 6178. doi: 10.1039/d1ta08285j
3	Liu J. ; Cai Y. ; Song R. ; Ding S. ; Lyu Z. ; Chang Y.-C. ; Tian H. ; Zhang X. ; Du D. ; Zhu W. ; et al Mater. Today 2021, 48, 95. doi: 10.1016/j.mattod.2021.02.005
4	Jeong H. M. ; Kwon Y. ; Won J. H. ; Lum Y. ; Cheng M. J. ; Kim K. H. ; Head-Gordon M. ; Kang J. K. Adv. Energy Mater. 2020, 10, e1903424. doi: 10.1002/aenm.201903423
5	Lin L. ; Li H. ; Wang Y. ; Li H. ; Wei P. ; Nan B. ; Si R. ; Wang G. ; Bao X. Angew. Chem. Int. Ed. 2021, 60, 26582. doi: 10.1002/anie.202113135
6	Tian J. ; Yu J. ; Tang Q. ; Zhang J. ; Ma D. ; Lei Y. ; Li Z. -T. Mater. Futures 2022, 1, 042104. doi: 10.1088/27525724/aca346
7	Yang H. B. ; Hung S.-F. ; Liu S. ; Yuan K. ; Miao S. ; Zhang L. ; Huang X. ; Wang H.-Y. ; Cai W. ; Chen R. ; et al Nat. Energy 2018, 3, 140. doi: 10.1038/s41560-017-0078-8
8	Zheng T. ; Jiang K. ; Ta N. ; Hu Y. ; Zeng J. ; Liu J. ; Wang H. Joule 2019, 3, 265. doi: 10.1016/j.joule.2018.10.015
9	Guo W. ; Tan X. ; Bi J. ; Xu L. ; Yang D. ; Chen C. ; Zhu Q. ; Ma J. ; Tayal A. ; Ma J. ; et al J. Am. Chem. Soc. 2021, 143, 6877. doi: 10.1021/jacs.1c00151
10	Ni W. ; Gao Y. ; Lin Y. ; Ma C. ; Guo X. ; Wang S. ; Zhang S. ACS Catal 2021, 11, 5212. doi: 10.1021/acscatal.0c05514
11	Zhang Q. ; Guan J. Adv. Funct. Mater. 2020, 30, e2000768. doi: 10.1002/adfm.202000768
12	Peng Y. ; Lu B. ; Chen S. Adv. Mater. 2018, 30, e1801995. doi: 10.1002/adma.201801995
13	Zhang B. ; Zhang B. ; Jiang Y. ; Ma T. ; Pan H. ; Sun W. Small 2021, 17, e2101443. doi: 10.1002/smll.202101443
14	Yang H. ; Wu Y. ; Li G. ; Lin Q. ; Hu Q. ; Zhang Q. ; Liu J. ; He C. J. Am. Chem. Soc. 2019, 141, 12717. doi: 10.1021/jacs.9b04907
15	Nitopi S. ; Bertheussen E. ; Scott S. B. ; Liu X. ; Engstfeld A. K. ; Horch S. ; Seger B. ; Stephens I. E. L. ; Chan K. ; Hahn C. ; et al Chem. Rev 2019, 119, 7610. doi: 10.1021/acs.chemrev.8b00705
16	Popovic S. ; Smiljanic M. ; Jovanovic P. ; Vavra J. ; Buonsanti R. ; Hodnik N. Angew. Chem. Int. Ed 2020, 59, 14736. doi: 10.1002/anie.202000617
17	Shang H. ; Wang T. ; Pei J. ; Jiang Z. ; Zhou D. ; Wang Y. ; Li H. ; Dong J. ; Zhuang Z. ; Chen W. ; et al Angew. Chem. Int. Ed. 2020, 59, 22465. doi: 10.1002/anie.202010903
18	Wang Z. ; Wang C. ; Hu Y. ; Yang S. ; Yang J. ; Chen W. ; Zhou H. ; Zhou F. ; Wang L. ; Du J. ; et al Nano Res. 2021, 14, 2790. doi: 10.1007/s12274-021-3287-1
19	Xun W. ; Yang X. ; Jiang Q.-S. ; Wang M.-J. ; Wu Y.-Z. ; Li P. ACS Appl. Energy Mater 2023, 6, 3236. doi: 10.1021/acsaem.2c03687
20	Li Y. ; Wei B. ; Zhu M. ; Chen J. ; Jiang Q. ; Yang B. ; Hou Y. ; Lei L. ; Li Z. ; Zhang R. ; et al Adv. Mater. 2021, 33, e2102212. doi: 10.1002/adma.202102212
21	Wang Y. ; Liu Y. ; Liu W. ; Wu J. ; Li Q. ; Feng Q. ; Chen Z. ; Xiong X. ; Wang D. ; Lei Y. Energy Environ. Sci 2020, 13, 4609. doi: 10.1039/d0ee02833a
22	Zhu W. ; Zhang L. ; Liu S. ; Li A. ; Yuan X. ; Hu C. ; Zhang G. ; Deng W. ; Zang K. ; Luo J. ; et al Angew. Chem. Int. Ed 2020, 59, 12664. doi: 10.1002/anie.201916218
23	Chen J. ; Li Z. ; Wang X. ; Sang X. ; Zheng S. ; Liu S. ; Yang B. ; Zhang Q. ; Lei L. ; Dai L. ; et al Angew. Chem. Int. Ed. 2022, 61, e202111683. doi: 10.1002/anie.202111683
24	Chen J. ; Wang T. ; Wang X. ; Yang B. ; Sang X. ; Zheng S. ; Yao S. ; Li Z. ; Zhang Q. ; Lei L. ; et al Adv. Funct. Mater. 2022, 32, e2110174. doi: 10.1002/adfm.202110174
25	Lakshmanan K. ; Huang W. H. ; Chala S. A. ; Taklu B. W. ; Moges E. A. ; Lee J. F. ; Huang P. Y. ; Lee Y. C. ; Tsai M. C. ; Su W. N. ; et al Adv. Funct. Mater. 2022, 32, 2109310. doi: 10.1002/adfm.202109310
26	Zhang Z. ; Zhu J. ; Chen S. ; Sun W. ; Wang D. Angew. Chem. Int. Ed 2023, 62, e202215136. doi: 10.1002/anie.202215136
27	Song I. ; Eom Y. ; Muthu Austeria P. ; Hong D. H. ; Balamurugan M. ; Boppella R. ; Kim D. H. ; Kim T. K. Small 2023, e2300049. doi: 10.1002/smll.202300049
28	Bok J. ; Lee S. Y. ; Lee B. H. ; Kim C. ; Nguyen D. L. T. ; Kim J. W. ; Jung E. ; Lee C. W. ; Jung Y. ; Lee H. S. ; et al J. Am. Chem. Soc. 2021, 143, 5386. doi: 10.1021/jacs.0c1269
29	Choi C. ; Cai J. ; Lee C. ; Lee H. M. ; Xu M. ; Huang Y. Nano Res. 2021, 14, 3497. doi: 10.1007/s12274-021-3639-x
30	Cheng Y. ; Zhao S. ; Johannessen B. ; Veder J. P. ; Saunders M. ; Rowles M. R. ; Cheng M. ; Liu C. ; Chisholm M. F. ; De Marco R. ; et al Adv. Mater. 2018, 30, e1706287. doi: 10.1002/adma.201706287
31	Deng Y. ; Zhao J. ; Wang S. ; Chen R. ; Ding J. ; Tsai H. J. ; Zeng W. J. ; Hung S. F. ; Xu W. ; Wang J. ; et al J. Am. Chem. Soc. 2023, 145, 7242. doi: 10.1021/jacs.2c12952
32	Yang F. ; Song P. ; Liu X. ; Mei B. ; Xing W. ; Jiang Z. ; Gu L. ; Xu W. Angew. Chem. Int. Ed. 2018, 57, 12303. doi: 10.1002/anie.20180587
33	Zhang E. ; Wang T. ; Yu K. ; Liu J. ; Chen W. ; Li A. ; Rong H. ; Lin R. ; Ji S. ; Zheng X. ; et al J. Am. Chem. Soc. 2019, 141, 16569. doi: 10.1021/jacs.9b08259
34	Zu X. ; Li X. ; Liu W. ; Sun Y. ; Xu J. ; Yao T. ; Yan W. ; Gao S. ; Wang C. ; Wei S. ; et al Adv. Mater. 2019, 31, e1808135. doi: 10.1002/adma.201808135
35	Han S. G. ; Ma D. D. ; Zhu Q. L. Small Methods 2021, 5, e2100102. doi: 10.1002/smtd.202100102
36	Su X. ; Yang X. F. ; Huang Y. ; Liu B. ; Zhang T. Acc. Chem. Res. 2019, 52, 656. doi: 10.1021/acs.accounts.8b00478
37	Gao D. ; Liu T. ; Wang G. ; Bao X. ACS Energy Lett. 2021, 6, 713. doi: 10.1021/acsenergylett.0c02665
38	Zhang W. ; Hu Y. ; Ma L. ; Zhu G. ; Wang Y. ; Xue X. ; Chen R. ; Yang Z. Adv. Sci. 2018, 5, 1700275. doi: 10.1002/advs.201700275
39	Gong L. ; Zhang D. ; Lin C. Y. ; Zhu Y. ; Shen Y. ; Zhang J. ; Han X. ; Zhang L. ; Xia Z. Adv. Energy Mater. 2019, 9, e1902625. doi: 10.1002/aenm.201902625
40	Song P. ; Hu B. ; Zhao D. ; Fu J. ; Su X. ; Feng W. ; Yu K. ; Liu S. ; Zhang J. ; Chen C. ACS Nano 2023, 17, 4619. doi: 10.1021/acsnano.2c10701
41	Li M. ; Wang H. ; Luo W. ; Sherrell P. C. ; Chen J. ; Yang J. Adv. Mater. 2020, 32, e2001848. doi: 10.1002/adma.202001848
42	Cao C. ; Zhou S. ; Zuo S. ; Zhang H. ; Chen B. ; Huang J. ; Wu X. T. ; Xu Q. ; Zhu Q. L. Research 2023, 6, 0079. doi: 10.34133/research.0079
43	Ahmad T. ; Liu S. ; Sajid M. ; Li K. ; Ali M. ; Liu L. ; Chen W. Nano Res. Energy 2022, 1, e9120021. doi: 10.26599/NRE.2022.9120021
44	Li L. ; Hasan I. M. U. ; Farwa ; He R. ; Peng L. ; Xu N. ; Niazi N. K. ; Zhang J.-N. ; Qiao J. Nano Res. Energy 2022, 1, e9120015. doi: 10.26599/NRE.2022.9120015
45	Jiang K. ; Sandberg R. B. ; Akey A. J. ; Liu X. ; Bell D. C. ; NØrskov J. K. ; Chan K. ; Wang H. Nat. Catal. 2018, 1, 111. doi: 10.1038/s41929-017-0009-x
46	Yang L. ; Shui J. ; Du L. ; Shao Y. ; Liu J. ; Dai L. ; Hu Z. Adv. Mater. 2019, 31, e1804799. doi: 10.1002/adma.201804799
47	Liu X. ; He F. ; Lu Y. ; Wang S. ; Zhao C. ; Wang S. ; Duan X. ; Zhang H. ; Zhao X. ; Sun H. ; et al Chem. Eng. J. 2023, 453, 139833. doi: 10.1016/j.cej.2022.139833
48	Shi Y. ; Zhou Y. ; Lou Y. ; Chen Z. ; Xiong H. ; Zhu Y. Adv. Sci. 2022, 9, 2201520. doi: 10.1002/advs.202201520
49	Ren W. ; Tan X. ; Jia C. ; Krammer A. ; Sun Q. ; Qu J. ; Smith S. C. ; Schueler A. ; Hu X. ; Zhao C. Angew. Chem. Int. Ed 2020, 61, e202203335. doi: 10.1002/anie.202203335
50	Kong X. ; Liu G. ; Tian S. ; Bu S. ; Gao Q. ; Liu B. ; Lee C.-S. ; Wang P. ; Zhang W. Small 2022, 18, 2204615. doi: 10.1002/smll.202204615
51	Xia C. ; Qiu Y. ; Xia Y. ; Zhu P. ; King G. ; Zhang X. ; Wu Z. ; Kim J. Y. ; Cullen D. A. ; Zheng D. ; et al Nat. Chem. 2021, 13, 887. doi: 10.1038/s41557-021-00734-x
52	Liu J. ; Zhang G. ; Ye K. ; Xu K. ; Sheng Y. ; Yu C. ; Zhang H. ; Li Q. ; Liang Z. ; Jiang K. Chem. Commun. 2023, 59, 611. doi: 10.1039/d2cc05081a
53	Kang H. ; Ma J. ; Perathoner S. ; Chu W. ; Centi G. ; Liu Y. Chem. Soc. Rev. 2023, 52, 3627. doi: 10.1039/d2cs00214k
54	Li X. ; Liu L. ; Ren X. ; Gao J. ; Huang Y. ; Liu B. Sci. Adv. 2020, 6, eabb6833. doi: 10.1126/sciadv.abb6833
55	Huang M. ; Deng B. ; Zhao X. ; Zhang Z. ; Li F. ; Li K. ; Cui Z. ; Kong L. ; Lu J. ; Dong F. ; et al ACS Nano 2022, 16, 2110. doi: 10.1021/acsnano.1c07746
56	Jeong H.-Y. ; Balamurugan M. ; Choutipalli V. S. K. ; Jeong E.-S. ; Subramanian V. ; Sim U. ; Nam K. T. J. Mater. Chem. A 2019, 7, 10651. doi: 10.1039/c9ta02405k
57	Jiang K. ; Siahrostami S. ; Zheng T. ; Hu Y. ; Hwang S. ; Stavitski E. ; Peng Y. ; Dynes J. ; Gangisetty M. ; Su D. Energy Environ. Sci. 2018, 11, 893. doi: 10.1039/c7ee03245e
58	Jin S. ; Ni Y. ; Hao Z. ; Zhang K. ; Lu Y. ; Yan Z. ; Wei Y. ; Lu Y. R. ; Chan T. S. ; Chen J. Angew. Chem. Int. Ed. 2020, 59, 21885. doi: 10.1002/anie.202008422
59	Wang Y. ; Su H. ; He Y. ; Li L. ; Zhu S. ; Shen H. ; Xie P. ; Fu X. ; Zhou G. ; Feng C. ; et al Chem. Rev. 2020, 120, 12217. doi: 10.1021/acs.chemrev.0c00594
60	Luo Z. ; Yin Z. ; Yu J. ; Yan Y. ; Hu B. ; Nie R. ; Kolln A. F. ; Wu X. ; Behera R. K. ; Chen M. ; et al Small 2022, 18, e2107799. doi: 10.1002/smll.202107799
61	Millet M. M. ; Algara-Siller G. ; Wrabetz S. ; Mazheika A. ; Girgsdies F. ; Teschner D. ; Seitz F. ; Tarasov A. ; Levchenko S. V. ; Schlogl R. ; et al J. Am. Chem. Soc. 2019, 141, 2451. doi: 10.1021/jacs.8b11729
62	Hu C. ; Wang Y. ; Chen J. ; Wang H. F. ; Shen K. ; Tang K. ; Chen L. ; Li Y. Small 2022, 18, e2201391. doi: 10.1002/smll.202201391
63	Han N. ; Wang Y. ; Ma L. ; Wen J. ; Li J. ; Zheng H. ; Nie K. ; Wang X. ; Zhao F. ; Li Y. ; et al Chem 2017, 3, 652. doi: 10.1016/j.chempr.2017.08.002
64	Kim H. ; Shin D. ; Yang W. ; Won D. H. ; Oh H. S. ; Chung M. W. ; Jeong D. ; Kim S. H. ; Chae K. H. ; Ryu J. Y. ; et al J. Am. Chem. Soc 2021, 143, 925. doi: 10.1021/jacs.0c11008
65	Li C. ; Ju W. ; Vijay S. ; Timoshenko J. ; Mou K. ; Cullen D. A. ; Yang J. ; Wang X. ; Pachfule P. ; Bruckner S. ; et al Angew. Chem. Int. Ed. 2022, 61, e202114707. doi: 10.1002/anie.202114707
66	Jiang Y. ; Mao K. ; Li J. ; Duan D. ; Li J. ; Wang X. ; Zhong Y. ; Zhang C. ; Liu H. ; Gong W. ; et al ACS Nano 2023, 17, 2620. doi: 10.1021/acsnano.2c10534
67	Jiao L. ; Yang W. ; Wan G. ; Zhang R. ; Zheng X. ; Zhou H. ; Yu S. H. ; Jiang H. L. Angew. Chem. Int. Ed 2022, 59, 20589. doi: 10.1002/anie.202008787
68	Hung S. F. ; Xu A. ; Wang X. ; Li F. ; Hsu S. H. ; Li Y. ; Wicks J. ; Cervantes E. G. ; Rasouli A. S. ; Li Y. C. ; et al Nat. Commun 2022, 13, 819. doi: 10.1038/s41467-022-28456-9
69	Li Y. ; Adli N. M. ; Shan W. ; Wang M. ; Zachman M. J. ; Hwang S. ; Tabassum H. ; Karakalos S. ; Feng Z. ; Wang G. ; et al Energy Environ. Sci. 2022, 15, 2108. doi: 10.1039/d2ee00318j
70	Lu X.-L. ; Rong X. ; Zhang C. ; Lu T. -B. J. Mater. Chem. A 2020, 8, 10695. doi: 10.1039/d0ta01955k
71	Mou K. ; Chen Z. ; Zhang X. ; Jiao M. ; Zhang X. ; Ge X. ; Zhang W. ; Liu L. Small 2019, 15, e1903668. doi: 10.1002/smll.201903668
72	Wang Q. ; Liu K. ; Fu J. ; Cai C. ; Li H. ; Long Y. ; Chen S. ; Liu B. ; Li H. ; Li W. ; et al Angew. Chem. Int. Ed. 2021, 60, 25241. doi: 10.1002/anie.202109329
73	Wang Q. ; Liu K. ; Hu K. ; Cai C. ; Li H. ; Li H. ; Herran M. ; Lu Y. R. ; Chan T. S. ; Ma C. ; et al Nat. Commun. 2022, 13, 6082. doi: 10.1038/s41467-022-33692-0
74	Wang R. ; Wang X. ; Weng W. ; Yao Y. ; Kidkhunthod P. ; Wang C. ; Hou Y. ; Guo J. Angew. Chem. Int. Ed 2022, 61, e202115503. doi: 10.1002/anie.20211550
75	Hou P. ; Song W. ; Wang X. ; Hu Z. ; Kang P. Small 2020, 16, e2001896. doi: 10.1002/smll.202001896
76	Shi G. ; Xie Y. ; Du L. ; Fu X. ; Chen X. ; Xie W. ; Lu T. B. ; Yuan M. ; Wang M. Angew. Chem. Int. Ed 2022, 61, e202203569. doi: 10.1002/anie.202203569
77	Pan F. ; Li B. ; Sarnello E. ; Fei Y. ; Feng X. ; Gang Y. ; Xiang X. ; Fang L. ; Li T. ; Hu Y. H. ; et al ACS Catal 2020, 10, 10803. doi: 10.1021/acscatal.0c02499
78	Zhang C. ; Yang S. ; Wu J. ; Liu M. ; Yazdi S. ; Ren M. ; Sha J. ; Zhong J. ; Nie K. ; Jalilov A. S. ; et al Adv. Energy Mater. 2018, 8, e1703487. doi: 10.1002/aenm.201703487
79	Chen J. G. Joule 2018, 2, 587. doi: 10.1016/j.joule.2018.03.018
80	Zhao K. ; Nie X. ; Wang H. ; Chen S. ; Quan X. ; Yu H. ; Choi W. ; Zhang G. ; Kim B. ; Chen J. G. Nat. Commun 2020, 11, 2455. doi: 10.1038/s41467-020-16381-8
81	Wu Z.-Y. ; Zhu P. ; Cullen D. A. ; Hu Y. ; Yan Q.-Q. ; Shen S.-C. ; Chen F.-Y. ; Yu H. ; Shakouri M. ; Arregui-Mena J. D. ; et al Nat. Synth. 2022, 1, 658. doi: 10.1038/s44160-022-00129-x
82	Wang W. ; Shang L. ; Chang G. ; Yan C. ; Shi R. ; Zhao Y. ; Waterhouse G. I. N. ; Yang D. ; Zhang T. Adv. Mater. 2019, 31, e1808276. doi: 10.1002/adma.201808276
83	Li Y. ; Lu X. F. ; Xi S. ; Luan D. ; Wang X. ; Lou X. W. D. Angew. Chem. Int. Ed 2022, 61, e202201491. doi: 10.1002/anie.202201491
84	Xiong W. ; Li H. ; Wang H. ; Yi J. ; You H. ; Zhang S. ; Hou Y. ; Cao M. ; Zhang T. ; Cao R. Small 2020, 16, 2003943. doi: 10.1002/smll.202003943
85	Li Y. ; Zhang S. L. ; Cheng W. ; Chen Y. ; Luan D. ; Gao S. ; Lou X. W. Adv. Mater. 2022, 34, 2105204. doi: 10.1002/adma.202105204
86	Cao S. ; Wei S. ; Wei X. ; Zhou S. ; Chen H. ; Hu Y. ; Wang Z. ; Liu S. ; Guo W. ; Lu X. Small 2021, 17, e2100949. doi: 10.1002/smll.202100949
87	Ling L. L. ; Jiao L. ; Liu X. ; Dong Y. ; Yang W. ; Zhang H. ; Ye B. ; Chen J. ; Jiang H. L. Adv. Mater. 2022, 34, e2205933. doi: 10.1002/adma.202205933
88	Chi L. P. ; Niu Z. Z. ; Zhang X. L. ; Yang P. P. ; Liao J. ; Gao F. Y. ; Wu Z. Z. ; Tang K. B. ; Gao M. R. Nat. Commun 2021, 12, 5835. doi: 10.1038/s41467-021-26124-y
89	Wang H. ; Shao Y. ; Mei S. ; Lu Y. ; Zhang M. ; Sun J.-K. ; Matyjaszewski K. ; Antonietti M. ; Yuan J. Chem. Rev 2020, 120, 9363. doi: 10.1021/acs.chemrev.0c00080
90	Ma X. ; Du J. ; Sun H. ; Ye F. ; Wang X. ; Xu P. ; Hu C. ; Zhang L. ; Liu D. Appl. Catal. B 2021, 298, 120543. doi: 10.1016/j.apcatb.2021.120543
91	Chen S. ; Wang B. ; Zhu J. ; Wang L. ; Ou H. ; Zhang Z. ; Liang X. ; Zheng L. ; Zhou L. ; Su Y. Q. ; et al Nano Lett. 2021, 21, 7325. doi: 10.1021/acs.nanolett.1c02502
92	Wang S. ; Wu Z. ; Xu C. ; Jiang S. ; Peng H.-Q. ; Zhang W. ; Liu B. ; Song Y. -F. ACS Appl. Mater. Interfaces 2022, 14, 45423. doi: 10.1021/acsami.2c13286
93	Xing Z. ; Hu L. ; Ripatti D. S. ; Hu X. ; Feng X. Nat. Commun 2021, 12, 136. doi: 10.1038/s41467-020-20397-5
94	Li Y. ; Pei Z. ; Luan D. ; Lou X. W. D. Angew. Chem. Int. Ed 2023, 62, e202302128. doi: 10.1002/anie.20230212
95	Fan Q. ; Hou P. ; Choi C. ; Wu T. S. ; Hong S. ; Li F. ; Soo Y. L. ; Kang P. ; Jung Y. ; Sun Z. Adv. Energy Mater. 2019, 10, e1903068. doi: 10.1002/aenm.201903068
96	Wang R. ; Wang X. ; Weng W. ; Yao Y. ; Kidkhunthod P. ; Wang C. ; Hou Y. ; Guo J. Angew. Chem. Int. Ed. 2022, 61, e202115503. doi: 10.1002/anie.202115503
97	Jiang D. ; Bu R. ; Xia W. ; Hu Y. ; Zhou M. ; Gao E. ; Asahi T. ; Yamauchi Y. ; Tang J. Mater. Rep.: Energy 2023, 3, 100176. doi: 10.1016/j.matre.2023.100176
98	Zhu H. J. ; Lu M. ; Wang Y. R. ; Yao S. J. ; Zhang M. ; Kan Y. H. ; Liu J. ; Chen Y. ; Li S. L. Nat. Commun 2020, 11, 497. doi: 10.1038/s41467-019-14237-4
99	Bao W. ; Huang S. ; Tranca D. ; Feng B. ; Qiu F. ; Rodriguez-Hernandez F. ; Ke C. ; Han S. ; Zhuang X. ChemSusChem 2022, 15, e202200090. doi: 10.1002/cssc.202200090
100	Gu H. ; Shi G. ; Zhong L. ; Liu L. ; Zhang H. ; Yang C. ; Yu K. ; Zhu C. ; Li J. ; Zhang S. ; et al J. Am. Chem. Soc. 2022, 144, 21502. doi: 10.1021/jacs.2c07601
101	Zhang A. ; Liang Y. ; Li H. ; Zhao X. ; Chen Y. ; Zhang B. ; Zhu W. ; Zeng J. Nano Lett. 2019, 19, 6547. doi: 10.1021/acs.nanolett.9b02782
102	Wang X. ; Zhu Y. ; Li H. ; Lee J. M. Small Methods 2022, 6, e2200413. doi: 10.1002/smtd.202200413
103	Zhou X. ; Shan J. ; Chen L. ; Xia B. Y. ; Ling T. ; Duan J. ; Jiao Y. ; Zheng Y. ; Qiao S. Z. J. Am. Chem. Soc. 2022, 144, 2079. doi: 10.1021/jacs.1c12212
104	Hu C. ; Zhang Y. ; Hu A. ; Wang Y. ; Wei X. ; Shen K. ; Chen L. ; Li Y. Adv. Mater 2023, 35, e2209298. doi: 10.1002/adma.202209298
105	Jia C. ; Tan X. ; Zhao Y. ; Ren W. ; Li Y. ; Su Z. ; Smith S. C. ; Zhao C. Angew. Chem. Int. Ed 2021, 60, 23342. doi: 10.1002/anie.202109373
106	Gu X. ; Jiao Y. ; Wei B. ; Xu T. ; Zhai P. ; Wei Y. ; Zuo J. ; Liu W. ; Chen Q. ; Yang Z. ; et al Mater. Today 2022, 54, 63. doi: 10.1016/j.mattod.2022.02.008
107	Sun X. ; Tuo Y. ; Ye C. ; Chen C. ; Lu Q. ; Li G. ; Jiang P. ; Chen S. ; Zhu P. ; Ma M. ; et al Angew. Chem. Int. Ed 2021, 60, 23614. doi: 10.1002/anie.20211043
108	Pan Y. ; Lin R. ; Chen Y. ; Liu S. ; Zhu W. ; Cao X. ; Chen W. ; Wu K. ; Cheong W. C. ; Wang Y. ; et al J. Am. Chem. Soc. 2018, 140, 4218. doi: 10.1021/jacs.8b00814
109	Zhang H. ; Li J. ; Xi S. ; Du Y. ; Hai X. ; Wang J. ; Xu H. ; Wu G. ; Zhang J. ; Lu J. ; et al Angew. Chem. Int. Ed 2019, 58, 14871. doi: 10.1002/anie.201906079
110	Yao P. ; Zhang J. ; Qiu Y. ; Zheng Q. ; Zhang H. ; Yan J. ; Li X. ACS Sustain. Chem. Eng. 2021, 9, 5437. doi: 10.1021/acssuschemeng.1c00743
111	Yan C. ; Li H. ; Ye Y. ; Wu H. ; Cai F. ; Si R. ; Xiao J. ; Miao S. ; Xie S. ; Yang F. ; et al Energy Environ. Sci 2018, 11, 1204. doi: 10.1039/c8ee00133b
112	Zheng W. ; Yang J. ; Chen H. ; Hou Y. ; Wang Q. ; Gu M. ; He F. ; Xia Y. ; Xia Z. ; Li Z. ; et al Adv. Funct. Mater 2019, 30, e1907658. doi: 10.1002/adfm.201907658
113	Zhang W. ; Huang C. ; Zhu J. ; Zhou Q. ; Yu R. ; Wang Y. ; An P. ; Zhang J. ; Qiu M. ; Zhou L. ; et al Angew. Chem. Int. Ed. 2022, 61, e202112116. doi: 10.1002/anie.202112116
114	Li K. ; Zhang S. ; Zhang X. ; Liu S. ; Jiang H. ; Jiang T. ; Shen C. ; Yu Y. ; Chen W. Nano Lett. 2022, 22, 1557. doi: 10.1021/acs.nanolett.1c04382
115	Wang C. ; Liu Y. ; Ren H. ; Guan Q. ; Chou S. ; Li W. ACS Catal. 2022, 12, 2513. doi: 10.1021/acscatal.1c05029
116	Pan F. ; Zhang H. ; Liu K. ; Cullen D. ; More K. ; Wang M. ; Feng Z. ; Wang G. ; Wu G. ; Li Y. ACS Catal. 2018, 8, 3116. doi: 10.1021/acscatal.8b00398
117	Jin S. ; Hao Z. ; Zhang K. ; Yan Z. ; Chen J. Angew. Chem. Int. Ed. 2021, 60, 20627. doi: 10.1002/anie.202101818
118	Sun K. ; Yu K. ; Fang J. ; Zhuang Z. ; Tan X. ; Wu Y. ; Zeng L. ; Zhuang Z. ; Pan Y. ; Chen C. Adv. Mater 2022, 34, e2206478. doi: 10.1002/adma.202206478
119	Ren W. ; Tan X. ; Yang W. ; Jia C. ; Xu S. ; Wang K. ; Smith S. C. ; Zhao C. Angew. Chem. Int. Ed. 2019, 58, 6972. doi: 10.1002/anie.201901575
120	Wang Y. ; Park B. J. ; Paidi V. K. ; Huang R. ; Lee Y. ; Noh K.-J. ; Lee K.-S. ; Han J. W. ACS Energy Lett. 2022, 7, 640. doi: 10.1021/acsenergylett.1c02446
121	Li R. ; Wang D. Adv. Energy Mater. 2022, 12, 2103564. doi: 10.1002/aenm.202103564
122	Liu W. ; Li H. ; Ou P. ; Mao J. ; Han L. ; Song J. ; Luo J. ; Xin H. L. Nano Res. 2023, doi: 10.1007/s12274-023-5513-5
123	Kong X. ; Gao Q. ; Bu S. ; Xu Z. ; Shen D. ; Liu B. ; Lee C.-S. ; Zhang W. Mater. Today Energy 2021, 21, 100784. doi: 10.1016/j.mtener.2021.100784
124	Jiao J. ; Lin R. ; Liu S. ; Cheong W. C. ; Zhang C. ; Chen Z. ; Pan Y. ; Tang J. ; Wu K. ; Hung S. F. ; et al Nat. Chem. 2019, 11, 222. doi: 10.1038/s41557-018-0201-x
125	Yi J. D. ; Gao X. ; Zhou H. ; Chen W. ; Wu Y. Angew. Chem. Int. Ed. 2022, 61, 202212329. doi: 10.1002/anie.202212329
126	Hao Q. ; Zhong H.-X. ; Wang J.-Z. ; Liu K.-H. ; Yan J.-M. ; Ren Z.-H. ; Zhou N. ; Zhao X. ; Zhang H. ; Liu D.-X. ; et al Nat. Synth 2022, 1, 719. doi: 10.1038/s44160-022-00138-w
127	Hao J. ; Zhuang Z. ; Hao J. ; Wang C. ; Lu S. ; Duan F. ; Xu F. ; Du M. ; Zhu H. Adv. Energy Mater. 2022, 12, 2200579. doi: 10.1002/aenm.202200579
128	Qiu N. ; Li J. ; Qiu N. ; Li J. ; Wang H. ; Zhang Z. Sci. China Mater 2022, 65, 3302. doi: 10.1007/s40843-022-2189-x
129	Ni W. ; Liu Z. ; Zhang Y. ; Ma C. ; Deng H. ; Zhang S. ; Wang S. Adv. Mater 2021, 33, e2003238. doi: 10.1002/adma.202003238
130	Chen C. ; Sun X. ; Lu L. ; Yang D. ; Ma J. ; Zhu Q. ; Qian Q. ; Han B. Green Chem. 2018, 20, 4579. doi: 10.1039/c8gc02389a
131	Fan Z. ; Luo R. ; Zhang Y. ; Zhang B. ; Zhai P. ; Zhang Y. ; Wang C. ; Gao J. ; Zhou W. ; Sun L. ; et al Angew. Chem. Int. Ed 2023, 62, e202216326. doi: 10.1002/anie.202216326
132	Ding T. ; Liu X. ; Tao Z. ; Liu T. ; Chen T. ; Zhang W. ; Shen X. ; Liu D. ; Wang S. ; Pang B. ; et al J. Am. Chem. Soc 2021, 143, 11317. doi: 10.1021/jacs.1c05754
133	Jiang K. ; Siahrostami S. ; Akey A. J. ; Li Y. ; Lu Z. ; Lattimer J. ; Hu Y. ; Stokes C. ; Gangishetty M. ; Chen G. ; et al Chem. 2017, 3, 950. doi: 10.1016/j.chempr.2017.09.014
134	Jiang K. ; Ma X.-Y. ; Back S. ; Zhao J. ; Jiang F. ; Qin X. ; Zhang J. ; Cai W. -B. CCS Chem 2021, 3, 241. doi: 10.31635/ccschem.020.202000667
135	Wang T. ; Sang X. ; Zheng W. ; Yang B. ; Yao S. ; Lei C. ; Li Z. ; He Q. ; Lu J. ; Lei L. ; et al Adv. Mater. 2020, 32, e2002430. doi: 10.1002/adma.202002430
136	Gong S. ; Wang W. ; Zhang C. ; Zhu M. ; Lu R. ; Ye J. ; Yang H. ; Wu C. ; Liu J. ; Rao D. ; et al Adv. Funct. Mater 2022, 32, e2110649. doi: 10.1002/adfm.202110649
137	Zeng Z. ; Gan L. Y. ; Yang B. H. ; Su X. ; Gao J. ; Liu W. ; Matsumoto H. ; Gong J. ; Zhang J. ; Cai W. ; et al Nat. Commun 2021, 12, 4088. doi: 10.1038/s41467-021-24052-5
138	Jiao L. ; Zhu J. ; Zhang Y. ; Yang W. ; Zhou S. ; Li A. ; Xie C. ; Zheng X. ; Zhou W. ; Yu S. H. ; et al J. Am. Chem. Soc 2021, 143, 19417. doi: 10.1021/jacs.1c08050

Catalyst	Active site	Product	FE	Ref.
In_A/NC	InN₄	CO	97.2%	9
Sn-C₂O₂F	Sn-C₂O₂F	CO	95.2	10
CuSAs/TCNFs	Cu-N4	Methanol	44%	14
Sn-N-C	Sn-N₄	HCOOH	89.4%	31
Bi-MOF	Bi-N₄	CO	97%	33
Fe-N₄	Fe-N₄	CO	94%	77
Cu-SA/NPC	Cu-N₄	Acetone	36.7%	80
Ni/HMCS-3-800	Ni-N₄	CO	95%	84
In Sas/NC	In^δ+-N₄	CO	96%	17
Bi-SAs-NS/C	BiN₃S/C	CO	88%	18
ZnCoNC	Zn/Co-N-C	CO	93.2%	22
Zn/NC NSs	Zn-N₃₊₁	CO	95%	23
Fe-n-f-CNTs	Fe-(O)₃	Ethanol	45%	25
Ga SACs	Ga-N₃S-PC	CO	92%	26
Ni-HPNCFs	NiN₃	CO	97%	27
CoPc/H₂PcCO	CoN₄	CO	97%	96
Ni-C-N	NiN₃	CO	90%	69
Ni-N-C	Ni-N₂	CO	97%	105
Ni-N-C	Ni-N	CO	90%	110
Fe-N-C-Si	Fe-N-C-Si	CO	90%	42
Ni-N₄-O	Ni-N4-O	CO	97.2%	55
ZnIn₂S₄	ZnIn₂S₄	Formate	99.3%	88
Fe-SAC/NPC	FeN₄OCP₃	CO	97%	107
Fe-N₂₊₂-C₈	Fe-N₂₊₂-C₈	CO	93%	116
CoCu DASC	Co/Cu-N, Co-Cu	CO	95%	125
CuNi-DSA/CNFs	CuN₄-NiN₄	CO	99.6%	127

Catalyst	Product	FE	OCV	Power density (mW∙cm⁻²)	Stability	Ref.
Fe1N-C/S1	CO	96%	0.727	0.6	25 h	135
CoPc@DNHCS-8	CO	94%	0.747	1.02	40 h	136
Zn/NC NSs	CO	95%	0.757	1.8	100 cycles	23
NiFeDASC	CO	94.5%	0.89	1.36	180 cycles	137
Fe₁-Ni₁-N-C	CO	93.4%	–	–	15 h	138

[1]	冯乐乐, 白雪莹, 庞纪峰, 曹宏晨, 刘晓艳, 罗文豪, 杨小峰, 吴鹏飞, 郑明远. 单原子Pd促进的Cu催化剂用于乙醇脱氢[J]. 物理化学学报, 2025, 41(9): 100100 - .
[2]	项东, 李坤振, 苗康华, 龙冉, 熊宇杰, 康雄武. 胺功能化的铜催化剂：氢键介导的电化学CO₂还原为C₂产物以及优越的可充电Zn-CO₂电池性能[J]. 物理化学学报, 2024, 40(8): 2308027 - .
[3]	于镜坤, 雍雪, 曹昂, 卢思宇. 双层单原子催化剂用于促进高活性和选择性电催化硝酸盐还原制氨[J]. 物理化学学报, 2024, 40(6): 2307015 - .
[4]	朱锐杰, 康磊磊, 李林, 潘晓丽, 王华, 苏杨, 李广亿, 程鸿魁, 李仁贵, 刘晓艳, 王爱琴. WO₃-TiO₂负载的Pt单原子催化剂光热协同催化丙烷和丙烯氧化[J]. 物理化学学报, 2024, 40(1): 2303003 - .
[5]	罗耀武, 王定胜. 单原子催化剂电子结构调控实现高效多相催化[J]. 物理化学学报, 2023, 39(9): 2212020 -0 .
[6]	宋千伟, 何观朝, 费慧龙. 基于单原子催化剂的光热催化转化：原理和应用[J]. 物理化学学报, 2023, 39(9): 2212038 -0 .
[7]	王晶晶, 曹贵强, 段瑞贤, 李向阳, 李喜飞. 金属单原子催化剂增强硫正极动力学的研究进展[J]. 物理化学学报, 2023, 39(5): 2212005 -0 .
[8]	王天杰, 王耀伟, 陈宇辉, 刘建鹏, 史会兵, 郭丽敏, 赵志伟, 刘春太, 彭章泉. 锂-空气电池的实用化之路：规避二氧化碳负面效应[J]. 物理化学学报, 2022, 38(8): 2009071 - .
[9]	陈鲜红, 阮鹏超, 吴贤文, 梁叔全, 周江. 水系锌二次电池MnO₂正极的晶体结构、反应机理及其改性策略[J]. 物理化学学报, 2022, 38(11): 2111003 - .
[10]	陈宇新, 王丽君, 姚志波, 郝磊端, 谭心怡, Masa Justus, Robertson Alex W., 孙振宇. 单原子配位结构及与载体相互作用的调控用于二氧化碳电催化还原[J]. 物理化学学报, 2022, 38(11): 2207024 -0 .
[11]	周君慧, 敖志敏, 安太成. 基于密度泛函理论下H₂S在单原子催化剂V/Ti₂CO₂上的分解机理研究[J]. 物理化学学报, 2021, 37(8): 2007086 - .
[12]	周雪梅. 二氧化钛负载单原子催化剂用于光催化反应的研究[J]. 物理化学学报, 2021, 37(6): 2008064 - .
[13]	阙海峰, 江华宁, 王兴国, 翟朋博, 孟令佳, 张鹏, 宫勇吉. 二维材料范德华间隙的利用[J]. 物理化学学报, 2021, 37(11): 2010051 - .
[14]	尹玥琪,蒋梦绪,刘春光. Keggin型多酸负载的单原子催化剂(M₁/POM, M = Ni, Pd, Pt, Cu, Ag, Au, POM = [PW₁₂O₄₀]^3-)活化氮气分子的密度泛函理论计算研究[J]. 物理化学学报, 2018, 34(3): 270 -277 .
[15]	王恒伟,路军岭. 原子层沉积：一种多相催化剂“自下而上”气相制备新策略[J]. 物理化学学报, 2018, 34(12): 1334 -1357 .

单原子催化剂在电催化CO₂还原中的应用进展

Advances in Single-Atom Catalysts for Electrocatalytic CO₂ Reduction

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