Cu基和Pt基甲醇水蒸气重整制氢催化剂研究进展

doi:10.1016/j.actphy.2025.100049

物理化学学报 >> 2025, Vol. 41 >> Issue (5): 100049.doi: 10.1016/j.actphy.2025.100049

Cu基和Pt基甲醇水蒸气重整制氢催化剂研究进展

刘雪¹, 王力鹏¹, 李璐伶², 王凯³, 刘文举¹, 胡彪¹, 曹道帆², 江锋浩¹, 李俊国¹, 刘科¹^,⁴^,*()

¹ 南方科技大学理学院化学系, 广东深圳 518055
² 深圳市燃气集团股份有限公司, 广东深圳 518000
³ 安阳工学院, 河南安阳 455099
⁴ 南方科技大学创新创业学院, 广东深圳 518055

收稿日期:2024-11-18 修回日期:2024-12-13 录用日期:2024-12-20 发布日期:2025-04-18
通讯作者: Email: liuk@sustech.edu.cn; Tel: +86-755-88010097 (刘科)
基金资助:
深圳市科技计划项目; 深圳市科技创新委员会(KQTD20180411143418361); 深圳燃气-南科大联合能源实验室; 广东省催化化学重点实验室-南方科技大学(2020B121201002); 河南省高等学校重点科研项目计划(24B530001); 国家自然科学基金(U22B20149)

Research on Cu-Based and Pt-Based Catalysts for Hydrogen Production through Methanol Steam Reforming

Xue Liu¹, Lipeng Wang¹, Luling Li², Kai Wang³, Wenju Liu¹, Biao Hu¹, Daofan Cao², Fenghao Jiang¹, Junguo Li¹, Ke Liu¹^,⁴^,*()

¹ Department of Chemistry, College of Science, Southern University of Science and Technology, Shenzhen 518055, Guangdong Province, China
² Shenzhen Gas Group Co Ltd. Shenzhen 518000, Guangdong Province, China
³ Anyang Institute of Technology, Anyang 455099, Henan Province, China
⁴ College of Innovation and Entrepreneurship, Southern University of Science and Technology, Shenzhen 518055, Guangdong Province, China

Received:2024-11-18 Revised:2024-12-13 Accepted:2024-12-20 Published:2025-04-18
Contact: Email: liuk@sustech.edu.cn; Tel: +86-755-88010097 (Ke Liu)
Supported by:
Shenzhen Science and Technology Program; Shenzhen Science and Technology Innovation Committee(KQTD20180411143418361); Shenzhen Gas & SUSTech Joint Energy Lab; Southern University of Science and Technology, Guangdong Provincial Key Laboratory of Catalysis(2020B121201002); Key Scientific Research Project of Colleges and Universities in Henan Province(24B530001); National Natural Science Foundation of China(U22B20149)

摘要/Abstract

摘要：

甲醇水蒸气重整(methanol steam reforming, MSR)反应是实现甲醇在线制氢的重要途径，在清洁能源应用中具有重要作用。MSR反应中的催化性能直接影响氢气产量和副产物组成，其中Cu基和Pt基催化剂被广泛研究。其催化机制主要涉及甲醇和水分子中C―H和O―H键的断裂。Cu基催化剂的活性依赖于Cu⁰和Cu⁺位点的比例及协同作用，Pt基催化剂则通过Pt⁰、Pt^δ+或Pt²⁺活性位点与氧空位的相互作用发挥作用。然而，活性金属与载体之间的电子转移及相互作用机制仍存争议，影响金属价态、吸附位点及反应路径选择，特别是在甲醇脱氢生成中间产物(如甲醛、甲酸和甲酸甲酯)的反应路径上，尚未形成统一认识。本文总结了Cu⁰与Cu⁺的单位点与协同位点机制，探讨了Pt基催化剂的直接路径与协同路径，分析In₂O₃等对Pt位点调控及氧空位生成的促进作用。通过催化性能评估与机理研究，提出了优化催化剂活性和稳定性的策略。本综述不仅深化了对MSR反应机理的理解，还为高效催化剂的设计提供了理论基础和研究方向。

关键词: 甲醇水蒸气重整制氢, Cu基和Pt基催化剂, 活性位点, 协同作用, 反应路径

Abstract:

Methanol steam reforming (MSR) is a critical pathway for on-board hydrogen production from methanol, playing a significant role in clean energy applications. The catalytic performance in MSR reactions directly influences hydrogen yield and byproduct composition, with Cu-based and Pt-based catalysts extensively studied for their high efficiency. The catalytic mechanism primarily involves the cleavage of C―H and O―H bonds in methanol and water molecules. The activity of Cu-based catalysts depends on the ratio and synergistic interaction of Cu⁰ and Cu⁺ active sites, while Pt-based catalysts operate through Pt⁰, Pt^δ+ or Pt²⁺ active sites, in conjunction with oxygen vacancies. However, the electron transfer and interaction mechanisms between active metals and supports remain contentious, impacting the metal oxidation states, adsorption sites, and reaction pathway selectivity. This is particularly evident in the pathways for methanol dehydrogenation and intermediate product formation (e.g., formaldehyde, formic acid, and methyl formate), which lack a unified understanding. This review systematically examines the unitary and synergistic roles of Cu⁰ and Cu⁺ sites, explores the direct and synergistic pathways of Pt-based catalysts, and analyzes the effects of additives such as In₂O₃ on Pt site modulation and oxygen vacancy generation. By integrating catalytic performance evaluations with mechanistic insights, strategies are proposed to enhance catalyst activity and stability. This comprehensive review not only advances the understanding of MSR mechanisms but also provides a theoretical foundation and research direction for the development of high-performance catalysts for on-board hydrogen production.

Key words: Hydrogen production of methanol steam reforming, Cu-based and Pt-Based catalysts, Active sites, Synergies, Reaction pathways

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链接本文: https://www.whxb.pku.edu.cn/CN/10.1016/j.actphy.2025.100049

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Cu基和Pt基甲醇水蒸气重整制氢催化剂研究进展

Research on Cu-Based and Pt-Based Catalysts for Hydrogen Production through Methanol Steam Reforming

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